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單原子催化劑（single-atom catalysts, SACs）是一種原子利用率高、反應(yīng)途徑可調(diào)的獨(dú)特催化體系。雖然通過結(jié)構(gòu)和合成創(chuàng)新在優(yōu)化和裁剪方面取得了成功，但是缺乏單原子催化的動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)方法。

受特定天然酶內(nèi)靜電相互作用的啟發(fā)，南京大學(xué)丁夢寧教授和馬晶教授、美國加州大學(xué)洛杉磯分校段鑲鋒教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過精確控制的定向外部電場（oriented external electric fields, OEEFs）對(duì)錨定在二維（2D）原子晶體上的單原子催化劑的局部催化位點(diǎn)進(jìn)行定量操作。在微電池中系統(tǒng)地測試了負(fù)載在不同2D基板上的一系列模型SACs，其電催化性能可以通過OEEFs動(dòng)態(tài)調(diào)整。

具體而言，n-型MoS₂上的Pt SAs（Pt SAs-MoS₂）在正OEEFs下表現(xiàn)出顯著改善的HER性能（η_HER在10 mA cm^-2時(shí)為為20 mV，Tafel斜率為51 mV dec^-1，V_g為+40 V時(shí)），并且p-型WSe₂上的Co SAs（Co SAs-WSe₂）在負(fù)OEEFs下實(shí)現(xiàn)了顯著提高的OER活性（η_OER在10 mA cm^-2時(shí)為139 mV，Tafel斜率為64 mV dec^-1，在V_g為-40 V）。

通過原位研究、電動(dòng)研究和密度泛函理論（DFT）計(jì)算揭示了一種“現(xiàn)場靜電極化”機(jī)制，其中垂直電場有效地調(diào)節(jié)SA位點(diǎn)的電荷分布，極化金屬原子/吸附物/中間體的前沿軌道并顯著改變催化過程中的活化能和/或反應(yīng)途徑。

這種獨(dú)特的現(xiàn)場調(diào)制模式可以動(dòng)態(tài)提升SACs 的電催化性能，從而實(shí)現(xiàn)創(chuàng)紀(jì)錄的高活性，并為酶模擬人工調(diào)制和深入理解一般非均相/電催化提供高度可調(diào)的物理模型。

Boosting the performance of single-atom catalysts via external electric field polarization. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-30766-x.

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丁夢寧/馬晶/段鑲鋒Nat. Commun.：外部電場極化助力單原子催化劑！

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