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目前，約95%的H₂O₂是通過蒽醌法合成的，但該方法既耗能又耗時，而且會產(chǎn)生許多副產(chǎn)物。電化學氧還原反應(ORR)是一種多電子反應，可以通過四電子途徑形成H₂O或通過二電子途徑形成H₂O₂。兩種路線的反應機理都涉及*OOH反應中間體，產(chǎn)物是H₂O還是H₂O₂取決于對O-O鍵的還原程度，*OOH的單電子還原導致H₂O₂的選擇性產(chǎn)生，但進一步還原為H₂O。因此，合理設(shè)計與*OOH鍵合強度合適的催化劑是實現(xiàn)H₂O₂高效選擇性的關(guān)鍵。

基于此，天津大學張翠娟和鄒吉軍等通過簡便的光化學金屬有機沉積法在碳納米片上制備無定形NiO_x，其對2e^–ORR產(chǎn)生H₂O₂具有高活性和選擇性。

張翠娟/鄒吉軍ACS Catal.: H2O2選擇性為91%！無定形NiOx用于高效電催化合成H2O2

研究人員系統(tǒng)地研究了0.1 M KOH中催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、微觀結(jié)構(gòu)和2電子氧還原反應(2e^–ORR)活性的變化。結(jié)果表明，非晶態(tài)NiO_x對2e^–ORR具有高效和選擇性，起始電位為0.76 V_RHE，H₂O₂選擇性為91%，并且其在0.15-0.60 V的寬電位范圍內(nèi)電子轉(zhuǎn)移數(shù)約為2.2，性能優(yōu)于大多數(shù)用于2e^–ORR的金屬氧化物基催化劑。此外，這種性能與碳納米片的介孔結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。

實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，*OOH中間體更傾向于通過端接方式吸附在無定形NiO_x-C上，從而促進2e^– ORR過程；無定形NiO_x-C更傾向于通過2e^–過程以較低的過電位生成HO₂^–，從而導致更高的H₂O₂選擇性。本研究設(shè)計了金屬氧化物的結(jié)晶度和碳載體的孔結(jié)構(gòu)以提高催化性能，這為開發(fā)高性能和具有成本效益的2e^– ORR電催化劑提供思路。

Amorphous Nickel Oxides Supported on Carbon Nanosheets as High-Performance Catalysts for Electrochemical Synthesis of Hydrogen Peroxide. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c01829

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