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【VASP計算】?Nano-Micro Lett.：PBOB高效催化CO2光還原

光催化劑的活性位點不足和界面電荷轉移緩慢限制了CO₂光還原的效率，兩者同時調控還面臨著挑戰。基于此，江蘇大學夏杰祥教授和浙江工業大學佘遠斌教授等人報道了利用應變誘導策略，在銅卟啉單原子層（PML-Cu）和Bi₁₂O₁₇Br₂（BOB）中構建Bi-O鍵合界面，引發PML-Cu/BOB（PBOB）表面界面雙極化。PBOB光還原CO₂轉化為CO，轉化率可達584.3 μmol g^-1，是BOB的7.83倍，PML-Cu的20.01倍。

VASP解讀

通過DFT計算吉布斯自由能，作者研究了反應機理。構建CO₂吸附、吸附態中間COOH和CO解吸模型，考察CO₂還原過程中發生的工藝反應的難易程度。除獲得高密度的活性位點外，通過表面界面雙極化策略，PBOBs顯著降低了大多數反應步驟所需的活化能壘。

引入的PML-Cu極大地促進CO₂的吸附，并使*COOH的生成活化能和關鍵步驟CO的解吸活化能分別降低了1.27 eV和3.69 eV。因此，由于每個反應步驟之間的活化能勢壘差異較小，PBOBs的CO₂還原可以更順利地進行。

在關鍵步驟中，CO₂和CO在材料表面的電子轉移分別通過電荷密度差來探測。對于CO₂吸附模型，從PBOB中的Cu位點轉移到CO₂的電子主要富集在C原子中。BOB中從Bi原子轉移到C原子的電子通過C=O鍵進一步向O原子分散，導致C=O鍵的鍵能更強，鍵斷裂所需的勢壘更高，不利于轉化為*COOH。

在CO解吸模型中，CO分子中的O原子對BOB表面的Bi位點具有更強的親和力，而CO通過Cu和C原子與PBOB相互作用。由于C的電負性弱于O，所以CO在PBOB表面解離所需能量較低。

Strain-Induced Surface Interface Dual Polarization Constructs PML-Cu/Bi₁₂O₁₇Br₂ High-Density Active Sites for CO₂ Photoreduction. Nano-Micro Lett., 2024

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