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?北大深研院Advanced Science：鏈狀石墨烯包覆Ni-Cu稀釋合金，增強選擇性水相催化加氫

催化加氫在石油化工和精細化工等領域有著廣泛的應用。其中，非均相催化劑具有高活性、高選擇性和高穩定性等特點，在催化加氫領域具有廣闊的應用前景。目前，為了實現反應的高選擇性，“活性位點隔離“策略被證明是有效的，如調控金屬-載體相互作用、將活性金屬納米粒子限制在多孔載體中、形成雙金屬合金以及構建單原子催化劑等；為了提高催化劑的穩定性，人們采用納米空間和界面限制策略，特別是用保護性碳層封裝，來防止金屬納米顆粒的浸出和燒結。然而，催化劑的可控合成同時兼顧金屬保護和反應位點活化仍然是一個巨大的挑戰。

近日，北京大學深圳研究生院楊世和、高金強和洪梅等通過熱分解Cu/Ni MOF，制備了鏈狀石墨烯包覆的Ni-Cu稀釋合金催化劑CuNi_X@OC，它不僅表現出可控的殼層厚度和金屬-載體相互作用，而且表現出協同雙金屬合金效應。

實驗結果表明，最優的CuNi_0.05@OC催化劑在常壓下催化對氯硝基苯(p-CNB)和對硝基苯酚(p-NP)以及糠醛(FF)轉移氫化反應(CTH)中表現出優異的活性和選擇性。同時，CuNi_0.05@OC的飽和磁化強度為20.5 emu g^?1，這使得催化劑更容易被回收；并且CuNi_0.05@OC在經過6次循環使用或者暴露在空氣中6天后，仍然具有優異的催化性能。

機理研究和理論計算表明，CuNi_0.05@OC中的金屬-載體相互作用、原子分離的活性位點、合金效應、應變效應和缺陷等可以調節活性位點上的電子密度，促進其對反應中間體的特異性吸附，從而提高反應的活性和選擇性；而多孔碳結構能夠保護活性中心不被氧化和防止浸出，使得催化劑在連續反應中保持較高的催化活性。

總的來說，該項工作為開發實用的多相催化劑提供了一個簡單的策略，使稀釋合金和功能性碳包覆之間發揮協同效應。

Graphene chainmail shelled dilute Ni-Cu alloy for selective and robust aqueous phase catalytic hydrogenation. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202304349

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