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自旋霍爾效應(SHE)可借助自旋軌道耦合作用將電流轉換成純自旋流，而后者可被進一步用于驅動磁矩反轉或進動，即自旋軌道力矩(SOT)效應。它成為工業界第三代自旋軌道力矩型磁隨機存儲器(SOT-MRAM)的物理基礎。2009年，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心率先申請并獲批了SOT-MRAM領域的首個原創專利[陳軍養、韓秀峰等，發明專利授權號:CN200910076048.X]，在其中發明了自旋流產生層/磁性金屬層和自旋流產生層/磁性隧道結等兩種核心結構。這兩種結構已然成為后續SOT效應研究和SOT-MRAM器件開發的核心單元結構。在此基礎上，在過去的十多年中，人們嘗試進一步優化自旋流產生層，使其具有更高的電流-自旋流轉換效率—自旋霍爾角、零磁場下超快脈沖電流驅動磁矩翻轉的能力、更高的電導率等，最終使數據非易失的SOT-MRAM具有更低的能耗(pJ~fJ)、更快的速度(< 1ns)和更長的循環壽命(>10¹² ~ 10¹⁵)等優異的綜合性能。

自旋霍爾效應源于材料中原子固有的自旋軌道耦合作用，它可以通過三種微觀機制產生，包括能帶結構依賴的本征機制(Intrinsic mechanism)和散射相關的邊跳(Side jump)機制和斜散射(Skew scattering)機制，后者為增強自旋霍爾效應拓寬了除優選重金屬單質之外更多的元素及其合金和化合物的設計空間。在此過程中，人們嘗試了諸多方法來增強自旋霍爾效應，包括輕重金屬元素的合金化、超薄金屬疊層結構等等。這些設計的物理基礎是在復合材料中引入更多自旋軌道耦合相關的雜質散射中心。不過，自旋軌道耦合相關的散射，不僅包括電子與摻雜原子的雜質散射，還包括電子與磁結構之間的相互作用，如磁子散射或自旋漲落散射等。后者為建立自旋霍爾效應與磁有序結構及其相變之間的關聯提供了物理上的可能性。

圖1. 反鐵磁材料磁有序結構的自旋漲落增強自旋霍爾效應的原理示意圖。隨著溫度向磁有序相變溫度趨近，自旋漲落加劇。這導致兩個結果，其一，作為散射中心的局域自旋(黃色箭頭)濃度增加；其二，局域自旋之間的關聯長度增加。這兩個原因導致自旋漲落可以提高斜散射和邊跳散射發生的概率，從而增強自旋霍爾效應。

雖然研究者們已經意識到自旋霍爾效應與磁結構之間的關聯有望為增強前者提供一種新的設計思路和技術途徑，且已在實驗上嘗試揭示磁有序系統中，如鐵磁體和反鐵磁體中，自旋霍爾效應與磁有序結構磁相變的依賴關系，但是要在物理上清晰明確地證明兩者之間的關聯卻依然十分困難。因為在經典的SOT效應研究材料體系中—自旋流產生層/磁性薄膜雙層結構，自旋軌道力矩效應不僅與自旋流產生層的體相電流-自旋流轉換效率有關，還與雙層膜界面的自旋傳輸效率相關；而兩者又均與自旋流產生層的磁結構有關，這便需要將體相效應與界面效應解耦，而這種解耦因為它們與磁結構的共生關系而存在物理上的障礙。

正是自旋霍爾效應和磁有序系統中豐富的物理關聯和這類研究所面臨的巨大挑戰催生了這項研究，即利用自旋流產生層/隧道結/磁性金屬三層膜結構和自旋霍爾隧道譜技術來研究作為自旋流產生層的反鐵磁材料鉻中的磁有序和自旋霍爾效應的“強關聯”。這種隧道結結構避免了自旋流產生層和磁性金屬層的直接接觸，因而也有效規避了上述界面效應的介入，使得體相效應得以凸顯。自旋霍爾隧道譜技術能同時測量正自旋霍爾效應(DSHE)和逆自旋霍爾效應(ISHE)，這種互補式測量方法可顯著提高實驗數據的置信度。所選擇的金屬Cr材料，不僅是典型的反鐵磁材料，還可以經由分子束外延技術方便地嵌入Cr/MgO/Fe全單晶磁性隧道結中，而單晶系統可以顯著減少雜質散射對SHE的影響，更有利于磁有序作用的純化和凸顯其主導作用。

圖2. (a)自旋霍爾隧道譜測量布置示意圖。(b) 逆自旋霍爾效應測量布置。(c)正自旋霍爾效應測量布置。(d)正逆自旋霍爾電阻隨著溫度變化的依賴關系。

如圖2所示，我們在電極1-3之間通入電流，自旋極化電流隨即被注入到Cr中；其中自旋流部分因為逆自旋霍爾效應的存在而導致2-4電極之間橫向電流的產生。又因為2-4電極之間的開路環境，最終我們可以在2-4電極之間探測到因為ISHE而產生的電壓值。而電壓值的極性可通過反轉Fe磁化強度的方向來改變，這可以作為識別ISHE信號的依據。相反的，當我們在2-4電極之間通入電流，因為Cr中正自旋霍爾效應的存在，在Cr/MgO界面會形成非平衡自旋的積累，從而在這個界面上產生自旋化學勢。而這類自旋化學式可以通過MgO/Fe的隧道結和鐵磁電極進行讀出，進而在電極1-3之間產生電壓。同樣探測電壓的極性與作為探測電極的Fe的磁化方向有關，這也是甄別DSHE信號的依據。通過這種測量方法，我們得到了Cr的自旋霍爾角—電流-自旋流轉換效應隨溫度的依賴關系，并在Cr的奈爾溫度—反鐵磁-順磁相變點附近發現自旋霍爾角的極大值。

圖3. 不同材料體系電阻率和自旋軌道力矩驅動磁矩翻轉能效之間的關系，位于圖中左上區域數據點的性能更佳。(a)按照能效P正比于ρ/θ_SH²進行對比。(b)圖根據P正比于ρλ_s/θ_SH²進行對比。其中ρ是材料電阻率，λ_s是自旋擴散長度，θ_SH是自旋霍爾角。(b)圖考慮了界面自旋回流(Spin backflow)的影響。因為Cr具有較長的自旋擴散長度，它的性能在(b)圖中偏右下。但是在實際的SOT-MRAM器件中，自旋回流效應可以得到抑制，因此實際的器件能耗按照(a)圖進行對比，此時Cr材料能展現它相對其他自旋流產生層材料的優勢。

該實驗結果清晰展示了體相的反鐵磁材料Cr中自旋霍爾效應和磁有序結構之間的強相關性，證實了通過磁有序結構及其在相變溫度附近的自旋漲落現象增強自旋霍爾效應的可行性；再加之Cr材料本身相對傳統重金屬較高的電導率和較長的自旋擴散長度，發現磁有序結構自旋漲落增強自旋霍爾效應的Cr材料，為開發低能耗和低成本的SOT-MRAM器件提供了一類新的材料選項。該工作已在《納米快報》刊發。中國科學院物理研究所韓秀峰研究員、萬蔡華副研究員、法國洛林大學的陸沅教授作為論文共同通訊作者構思和指導了該研究；房馳博士(中科院物理所博士畢業生，現德國馬克思普朗克微結構物理研究所博士后)是論文第一作者；馬克思普朗克微結構物理所主任S. S. P. Parkin教授為數據分析提供了指導；北京大學唐寧教授和日本國立材料研究所溫振超研究員等為該研究提供了薄膜制備的支持；美國橡樹嶺國家實驗室Satoshi Okamoto博士和日本RIKEN中心的Naoto Nagaosa教授為該研究提供了理論指導。其他合作者參與了數據分析、薄膜沉積和論文寫作。該工作感謝中國科學院、科技部重點研發項目和基金委重點基金等項目經費支持。

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反鐵磁序中自旋漲落引起的自旋霍爾效應增強

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