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自旋超固態及其巨大磁卡效應的發現

量子磁體中如果存在自旋阻挫效應,體系中的自旋交換相互作用將會相互競爭,導致經典基態無法滿足能量最低的要求。因此,在阻挫量子磁性體系中探索新型量子物態是凝聚態物理的一個重要研究方向。此外,利用新型量子物態的豐富低能激發和相應的量子臨界物態調控,有可能獲得高效的固態制冷效應,相關研究正在逐步發展成為一個新興的研究方向,研究成果有望為低溫固態制冷提供新的思路和解決方案,緩解低溫研究領域面臨的氦氣短缺問題
中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心孫培杰研究組長期致力于新型量子物態的低溫熱效應研究。最近,該研究組項俊森博士和孫培杰研究員,與中國科學院大學蘇剛教授、中國科學院理論物理研究所李偉研究員、北京航空航天大學金文濤副教授組成聯合研究團隊,通過極低溫下的熱力學測量、中子衍射實驗,結合量子多體理論計算,在鈷基三角晶格材料Na2BaCo(PO4)2中發現了一種新型量子物態,即自旋超固態(兼具自旋固態序和自旋超流序)的關鍵實驗證據,并在自旋超固態相內觀測到了該材料超越傳統順磁鹽的巨大磁卡效應
固態物質能否同時成為超流體?這是1970年由后來獲得諾貝爾物理獎的英國科學家A. Leggett提出的著名科學問題。2004年美國科研團隊報道了觀察到單質氦的超固態,但隨后被證實缺乏確定性的證據。目前,除了基于冷原子氣體的模擬實驗外,人們尚未在固態物質中找到超固態存在的可靠實驗證據。近年來,阻挫量子磁性理論與實驗研究的蓬勃發展為尋找基于自旋系統的超固態提供了新機遇
磷酸鈉鋇鈷鹽Na2BaCo(PO4)2?是新近合成的鈷基三角晶格量子反鐵磁體,前期研究觀察到該材料中存在很強的低能自旋漲落,但其基態性質仍不清楚。基于量子多體理論計算,團隊成員蘇剛教授,李偉研究員等人推測有可能存在自旋超固態,并表現出異常的低溫熱物性。在針對該材料的極低溫熱測量中,研究團隊克服了漏熱控制、磁場中的精密溫控等技術難題,自主研制了高精度絕熱溫變測量器件,觀測到了絕熱退磁過程中的兩個極低溫平臺,暗示該材料在低溫有序態內仍舊存在強烈的低能漲落。在此基礎上,金文濤副教授團隊所獲得的極低溫中子衍射數據表明該體系的自旋面外分量破壞了晶格平移對稱,形成了三子格對角長程序,即固態序,而面內自旋分量可能破壞了連續對稱性,存在無質量的戈德斯通模,具有二維超流態的特征。基于上述實驗結果所構建的磁場-溫度相圖和團隊成員的理論計算結果高度一致,提供了該材料中存在自旋超固態的重要證據。
在以上研究成果的基礎上,研究團隊制作了原型制冷器件。基于商用的綜合物性測量系統,實現了從2K到100mK以下的磁制冷,并且可以利用該器件開展電阻率測量等實際科學研究。沿著該思路,研究團隊正在針對更多阻挫量子材料開展低溫熱物性研究,目前已經發現若干同類材料可以獲得同等或者更低的制冷溫度,表明阻挫量子磁性材料有望成為一類重要的極低溫制冷工質。

自旋超固態及其巨大磁卡效應的發現

圖1:(a)二維三角晶格上的自旋超固態的形成示意圖。該量子物態同時具有破壞晶格平移對稱的自旋固態序和破壞面內連續對稱性的超流序。(b)二維超流的U(1)相位漲落。(c)自旋超固態和傳統順磁鹽的絕熱退磁制冷效應對比。由于自旋固態序的量子臨界漲落和超流序的強烈量子自旋漲落,我們期待自旋超固態相在臨界磁場下可以維持很低的制冷溫度。(d)對Na2BaCo(PO4)2的實際測量表明,該材料存在兩個低溫制冷平臺,分別對應于兩個自旋超固態相,實際測量的制冷曲線和理論計算結果高度一致。

該項研究成果于2024年1月10日發表在國際學術期刊Nature,標題為“Giant magnetocaloric effect in spin supersolid candidate Na2BaCo(PO4)2。蘇剛教授、孫培杰研究員、李偉研究員、金文濤副教授是該論文的共同通訊作者;物理所項俊森博士、北航博士生張傳迪、北航-理論物理所彭桓武中心博士生高源是該項工作的共同第一作者。文章合作者還包括物理所萬源研究員、李崗副研究員,復旦大學戚揚教授,理化所沈俊研究員等人。該項研究得到了中國科學院、國家自然科學基金委、科技部以及懷柔綜合極端條件實驗裝置的支持。

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