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?南開陳軍Angew：不對稱溶劑調(diào)節(jié)結(jié)晶限制的電解質(zhì)實現(xiàn)全氣候鋰金屬電池

能保持液態(tài)的電解質(zhì)是確保可充電鋰電池在寬溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定運行并進行離子轉(zhuǎn)移的最重要物理指標(biāo)之一。一般認為，熔點高的強極性溶劑有利于電池在室溫以上安全運行，但在低溫（≤ -40℃）下容易結(jié)晶。

在此，南開大學(xué)陳軍團隊提出了一種結(jié)晶限制策略來解決電解質(zhì)低溫問題。研究證明，盡管亞硫酸乙烯(ES，-17 ℃)和碳酸氟乙烯(FEC，~23 ℃)的熔點較高。但由于低分子界面互作用和分子運動動力學(xué)的改變，它們的混合物可以避免在低溫下結(jié)晶。

因此，合適的ES/FEC比率(10% FEC)可平衡離子的體傳輸和界面?zhèn)鬏敚瑥亩?LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂||Li (NCM811||Li)全電池在-50 ℃至+70 ℃的寬溫度范圍內(nèi)具有出色的溫度適應(yīng)性和循環(huán)穩(wěn)定性。與室溫相比，該電池在-50 ℃時的容量保持率超過66%。NCM811||Li 軟包電池在不同溫度的實際條件下（電解液重量與正極容量比 (E/C)≤3.5 g Ah^-1，負極與正極容量比 (N/P)≤1.09）表現(xiàn)出很高的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. 不對稱溶劑全氣候電解質(zhì)的設(shè)計原理

總之，該工作通過調(diào)節(jié)分子界面互作用和凝固動力學(xué)成功地降低了具有不對稱結(jié)構(gòu)的強極性溶劑的凝固點。研究表明ES/FEC比率不僅能調(diào)節(jié)電解質(zhì)的凝固點，還能顯著影響鋰金屬電池的電化學(xué)性能。高FEC含量(40%)有利于高溫下的界面穩(wěn)定性并支持電解質(zhì)的低凝固點，而低FEC含量(低于10%)則有利于低溫下的離子傳導(dǎo)。因此，生產(chǎn)出的全氣候電解液，即 1M LiClO₄-ES/10%FEC。

結(jié)果顯示，使用該種電解液的 Li||NMC811 全電池可在 -50 至 +70 ℃ 的寬溫度范圍內(nèi)提供出色的電化學(xué)性能。因此，該項研究強調(diào)了設(shè)計全氣候液態(tài)電解質(zhì)的一個關(guān)鍵但容易被忽視的方向，即非對稱溶劑效應(yīng)。該工作提出的結(jié)晶限制策略代表了實現(xiàn)寬溫度范圍的能源密集型鋰金屬電池的重大理論進展。

圖2. 基于ES/FEC的電解質(zhì)在不同溫度下的電化學(xué)性能

Asymmetric Solvents Regulated Crystallization-Limited Electrolytes for All-Climate Lithium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202310905

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