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天津大學(xué)ACS Nano：高溫液相沖擊快速合成高熵合金，用于高效催化HER

隨著人們對全球變暖、環(huán)境污染和能源危機(jī)的日益關(guān)注，可持續(xù)能源戰(zhàn)略得到了有效探索。氫能作為傳統(tǒng)化石燃料的替代品的發(fā)展勢頭越來越猛。其中，酸性水電解產(chǎn)氫因其高效、高選擇性(高達(dá)99.995%)和無污染等特點(diǎn)而受到廣泛關(guān)注。然而，在高電流密度(超過500 mA cm^-2或1000 mA cm^-2)下，迫切需要高效、穩(wěn)定的電催化劑來改善水分解的緩慢動力學(xué)過程。然而，微/納米催化劑的制備遇到了各種障礙，如表面張力高、顆粒團(tuán)聚、活性和穩(wěn)定性差、制備復(fù)雜、生產(chǎn)效率低、成本高和本征結(jié)構(gòu)有限等，這進(jìn)一步阻礙了酸性水電解技術(shù)的發(fā)展。

近日，天津大學(xué)陳亞楠和Liu Yanchang等通過高溫液相沖擊法(HTLS)合成超細(xì)高熵合金(HEA)納米粒子。其中，PtCoNiRuIr HEA-NPs的平均粒徑僅為3.24 nm，且均勻分散在炭黑載體上，表現(xiàn)出豐富的晶格應(yīng)變。在典型的固態(tài)高溫沖擊法中，加熱/冷卻速率可以達(dá)到約10⁵ K s^?1，峰值溫度為3000 K。雖然這些參數(shù)可以在一定程度上調(diào)整，但環(huán)境因素，如壓力，氣氛，封蓋劑和還原劑仍然相對固定。相比之下，液相法提供了更多的可調(diào)參數(shù)，如封端劑、溶劑、分散劑等。

此外，液相環(huán)境的存在促進(jìn)了更均勻的反應(yīng)過程和更容易的形態(tài)和相控制的最終產(chǎn)物。重要的是，通過摻入液體介質(zhì)，引入還原劑和封端劑來調(diào)節(jié)HEA-NPs的形貌，尺寸，尺寸和晶相；此外，焦耳熱的利用有利于高溫反應(yīng)的維持，并使HEA-NPs的缺陷工程化成為可能。

基于以上優(yōu)點(diǎn)，該策略能夠制備出具有精細(xì)尺寸、獨(dú)特的原子排列和缺陷的高效催化劑。這些催化劑表現(xiàn)出豐富的非配位位點(diǎn)和懸掛鍵，這將有助于它們獲得優(yōu)異性能。因此，所獲得的PtCoNiRuIr HEA-NPs對析氫反應(yīng)(HER)具有優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性，在10 mA cm^-2和1 A cm^-2電流密度下的過電位分別僅為18和408 mV。

此外，這些HEA-NPs在0.5 M H₂SO₄中經(jīng)過10000個CV循環(huán)后仍保持優(yōu)異的活性，進(jìn)一步突出了它們對HER的優(yōu)越穩(wěn)定性?？偟膩碚f，該項(xiàng)工作為進(jìn)一步推進(jìn)高通量合成相控、超細(xì)尺寸、富含缺陷和應(yīng)變、避免聚集和相分離的HEA-NPs提供了新途徑。

Rapid high-temperature liquid shock synthesis of high-entropy alloys for hydrogen evolution reaction. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c07703

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