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?先進(jìn)院/桂理/南科大AFM：混合離子/電子導(dǎo)電中間層實(shí)現(xiàn)鋰金屬電池的超平滑鋰沉積

鋰金屬是高能量密度鋰電池化學(xué)材料的最終負(fù)極材料。然而，由于離子/電子傳輸不平衡，通常會(huì)在電極/電解質(zhì)界面產(chǎn)生不均勻的電荷分布，從而導(dǎo)致不可控制的枝晶生長(zhǎng)，且可逆性較差。

在此，中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院楊春雷、Wuwei，桂林理工大學(xué)陸振歡，南方科技大學(xué)王軍等人通過(guò)簡(jiǎn)單的機(jī)械壓延，在鋰表面有效地構(gòu)建了由濺射 AlN 陣列和金屬鋰之間的原位轉(zhuǎn)換和納米合金化反應(yīng)激活的混合離子/導(dǎo)電（MIEC）夾層。該界面層可促進(jìn)電荷再分布，同時(shí)增強(qiáng)電化學(xué)動(dòng)力學(xué)明顯降低的成核過(guò)電位。MIEC 夾層所產(chǎn)生的自下而上的鋰生長(zhǎng)模式，再加上無(wú)機(jī)物為主的固體電解質(zhì)界面，兩者協(xié)同調(diào)節(jié)了鋰的均勻成核/生長(zhǎng)。

結(jié)果表明，在 5 mA cm^-2@5 mAh cm^-2 的條件下，對(duì)稱(chēng)電池的壽命延長(zhǎng)了 7500 小時(shí)。同時(shí)進(jìn)一步提高了基于磷酸鐵鋰的全電池的倍率性能和循環(huán)性能，220 次循環(huán)后容量保持率達(dá)到 85.4%。

圖1. 成核示意圖

總之，該工作提出了一種簡(jiǎn)便機(jī)械壓延制備復(fù)合鋰金屬負(fù)極的高效方法，在該方法中，通過(guò) Li₃N/Li₉Al₄ 雙殼構(gòu)建了具有 MIEC 特性的三維納米結(jié)構(gòu)。具有該種 MIEC 夾層的三維納米結(jié)構(gòu)能夠?qū)崿F(xiàn)更均勻的鋰沉積，顯著降低成核電位和電壓滯后。

因此，在 5 mA cm^-2 的高電流密度下，對(duì)稱(chēng)電池表現(xiàn)出了長(zhǎng)達(dá) 7500 小時(shí)以上的出色循環(huán)性能。此外，基于所制備的復(fù)合鋰金屬負(fù)極的實(shí)用高負(fù)載全電池在 1 C 下循環(huán) 220 次以上也表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性，這充分表明了其可擴(kuò)展性和工業(yè)適應(yīng)性潛力。

圖2. 實(shí)用性

Tidal Mixed Ionic/Electronic Conductive Interlayer Enables Supersmooth Lithium Deposition for Stable Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202310711

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