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鄭大金陽/清華伍暉ACS Nano：通過碘化物調制效應實現80mg/cm2高硫負載鋰硫電池！

固態電解質基熔融鋰硫電池具有自放電率低、正極無中間產物溶解、電極材料易于回收等優點，是電網規模儲能領域備受期待的先進電化學技術之一。然而，由于活性材料含量低、硫及其放電終產物固有的低導電性，其實際能量密度和可逆性仍面臨嚴峻挑戰。

圖1.?SELL-S電池的組裝

鄭州大學金陽、清華大學伍暉等成功地實現了碘化物對Ah級容量的固態電解質基熔融鋰硫（SELL-S）電池（硫負載為850 mg）中最終產物Li₂S的調制，這一點通過理論模擬得到了進一步驗證。利用碘化物的調制效應，硫陰極中可以形成小尺寸（初級粒子為5 nm）和低相對結晶度的放電終產物，從而有助于提高比容量和可逆性。

研究顯示，在100%DOD（放電深度）下，最終產物產生的二次顆粒尺寸小于20 nm。在高倍鏡下，可以發現由較小團簇組成的初級顆粒沒有獨特的晶體結構，這是關鍵的電化學活性的原因。在這里，熔融碘化物（共晶點208°C）還在陰極中提供了輔助電解質功能，這表明在（放電）過程中電導率有所提高。

圖2.?研究碘化物添加劑對硫陰極的影響

因此，單電池容量可高達1.39 Ah，并顯示出528.5 Wh L^?1的高實用體積能量密度，遠遠超過軟包電池。基于固態電解質以及陰極和陽極材料，質量能量密度也達到360 Wh kg^?1。

同時，超過80 mg cm^?2的高硫負載（理論面容量達到133 mAh cm^?2）約為扣式電池的50倍和軟包電池的8倍。其在15 mA cm^?2（約0.1 C）下也實現了穩定的長壽命和令人印象深刻的倍率能力。重要的是，與基于主流LiCoO₂陰極的鋰離子電池相比，該電池系統還具有價格優勢，顯示出廣泛的應用潛力。

圖3.?高硫負載固態電解質基鋰硫電池的性能

Toward Stimulating the Chemistry Process for Garnet Electrolyte-Based Molten Li-S Batteries: Modulation of the End-Product in the Cathode with High Loading. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c05676

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