1. Advanced Energy Materials:高性能全固態(tài)鋰電池的界面設(shè)計(jì)

電池頂刊集錦：王春生、鄭春滿、黃云輝、彭創(chuàng)、余彥、王振波、劉洋洋、龍東輝等成果！

全固態(tài)電池面臨高界面電阻和鋰枝晶生長(zhǎng)的問(wèn)題，導(dǎo)致鋰沉積/剝離庫(kù)侖效率（CE）低于90％，并且在高容量時(shí)臨界電流密度低。

在此，馬里蘭大學(xué)王春生團(tuán)隊(duì)通過(guò)在Li₆PS₅Cl電解質(zhì)和鋰負(fù)極之間插入混合離子電子導(dǎo)電(MIEC)和疏鋰的LiF-C-Li₃N-Bi納米復(fù)合材料中間層以解決界面電阻與鋰枝晶生長(zhǎng)問(wèn)題。

結(jié)果顯示，該復(fù)合電極在0.2 mA cm^-2/0.2 mAh cm^-2下，將鋰沉積/剝離CE顯著提高到99.6%，臨界電流密度(CCD)為>3.0 mA cm^?2/3.0 mAh cm^?2。具有高離子電導(dǎo)率(10^?5S cm^?1)和低電子電導(dǎo)率(3.4×10^?7 S cm^?1)的疏鋰LiF-C-Li₃N-Bi中間層使Li能夠在集流體(CC)表面而不是在Li₆PS₅Cl表面上沉積，從而避免了Li₆PS₅Cl電解質(zhì)的還原。

鋰在CC表面初始沉積過(guò)程中，Li滲透到多孔的LiF-C-Li₃N-Bi層中，并將Bi納米顆粒鋰化為L(zhǎng)i₃Bi。LiF-C-Li₃N-Li3Bi中間層中的親鋰Li₃Bi和Li₃N納米顆粒將隨著沉積的鋰一起向CC移動(dòng)最終形成LiF-C-Li₃N-Li₃Bi疏鋰/親鋰中間層。該中間層使面積容量為1.4 mAh cm^-2的Co_0.1Fe_0.9S₂/Li₆PS₅Cl/Li電池在150 mA g^-1下的循環(huán)壽命達(dá)到850次。

圖1. F和N在LiF-C-Li₃N-Bi/SS中間層的分布

總之，該工作通過(guò)在Li₆PS₅Cl電解質(zhì)和鋰負(fù)極之間引入混合離子/電子導(dǎo)電(MIEC)疏鋰層LiF-C-Li₃N-Bi，以避免在Li₆PS₅Cl電解質(zhì)表面沉積鋰。結(jié)果顯示，循環(huán)幾次后，鋰側(cè)的疏鋰LiF-C-Li₃N-Bi中間層部分轉(zhuǎn)化為疏鋰/親鋰LiF-C/Li₃Bi-Li₃N。親鋰的Li₃Bi-Li₃N層可以實(shí)現(xiàn)均勻的鋰沉積，而疏鋰的多孔LiF-C層由于界面能高，可以在沉積/剝離過(guò)程中實(shí)現(xiàn)可逆的鋰嵌入/脫出，而不會(huì)形成鋰枝晶。

所形成的親鋰/疏鋰界面使得Li/Li₆PS₅Cl/Li對(duì)稱電池能夠在3.0 mA cm^-2的高電流密度和3.0 mAh cm^-2的高容量下穩(wěn)定循環(huán)，并且Li/Li₆PS₅Cl/CC半電池在0.2 mA cm^-2/0.2 mAh cm^-2下達(dá)到99.6%的CE。采用Co_0.1Fe_0.9S₂正極材料的全固態(tài)鋰電池均表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高性能全固態(tài)電池提供了一種通用策略。

圖2. 電池性能

Interface Design for High-Performance All-Solid-State Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202303046

2. Advanced Materials：脫溶和選擇性沉積相結(jié)合的隔膜實(shí)現(xiàn)鋰金屬電池

提高高能量密度鋰金屬電池（LMB）循環(huán)穩(wěn)定性的一種實(shí)用有效的方法是選擇性地調(diào)節(jié)鋰負(fù)極的生長(zhǎng)。事實(shí)證明，去溶劑化和親鋰結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)是調(diào)節(jié)鋰沉積過(guò)程的重要手段。

在此，國(guó)防科技大學(xué)陳宇方、鄭春滿等人設(shè)計(jì)了一種負(fù)載金屬有機(jī)框架（MOF801）的氟化聚合物親鋰隔膜（LS），由于 MOF801 從電解液中錨定了 PF₆^–，鋰沉積被限制在富含親鋰基團(tuán)（C─F）的聚合物纖維層所形成的平面內(nèi)，從而促進(jìn)了 Li⁺在隔膜內(nèi)的快速轉(zhuǎn)移。結(jié)果表明，LS 能產(chǎn)生均勻的電場(chǎng)和 Li⁺ 濃度分布。可視化技術(shù)記錄了裝有 LS 的 Li||Li 和 Li||Cu 電池中規(guī)律的鋰沉積行為。

因此，LS 具有超高的 Li⁺遷移數(shù)（tLi⁺ = 0.80）和較大的交換電流密度（j₀= 1.963 mA cm^-2）。此外，由于形成了富含 LiF 的堅(jiān)固 SEI 層，匹配 LS 的 LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂||Li 電池表現(xiàn)出卓越的倍率和循環(huán)性能。

圖1. 功能隔膜的特征

總之，該工作開(kāi)發(fā)了一種負(fù)載 MOF801 的氟化聚合物親鋰隔膜。MOF801 通過(guò)自發(fā)吸附電解液中的 PF₆^–，降低了隔膜內(nèi) Li⁺ 的傳輸電阻，并誘導(dǎo) Li 沿親鋰聚合物纖維的方向沉積，進(jìn)一步形成聚合物纖維增強(qiáng)的 Li 復(fù)合層。模擬顯示，從電場(chǎng)和濃度場(chǎng)的角度來(lái)看，LS 通過(guò)平衡電場(chǎng)和降低 Li⁺ 濃度梯度實(shí)現(xiàn)了 Li 的均勻沉積。

結(jié)果表明，在 1 mA cm^-2的條件下，使用 LS 的 Li||Li 電池可確保超過(guò) 1000 小時(shí)的穩(wěn)定沉積剝離，并在 5 mA cm^-2 的條件下表現(xiàn)出適度的過(guò)電位（180 mV）。此外，使用 LS 的 LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ (NCM811) || Li 電池在 2C 下的放電比容量（159.7 mA h g^-1）更大。與 LFP|Celgard|Li 電池（75.2%）相比，使用 LS 的 LiFePO? (LFP) ||Li 電池在 1C 下循環(huán) 500 次后的容量保持率高達(dá) 92.9%。

電池的高倍率和循環(huán)性能的提高歸功于 LS 提供了快速的 Li⁺傳輸動(dòng)力學(xué)，構(gòu)建了堅(jiān)固的富含 LiF 的 SEI 層，并在鋰負(fù)極表面形成了聚合物纖維增強(qiáng)的鋰復(fù)合層以減少其體積變化。因此，具有錨定陰離子的功能性 LS 對(duì)于實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶型 LMB 至關(guān)重要。

圖2. 電池性能

Upgrading the Separators Integrated with Desolvation and Selective Deposition toward the Stable Lithium Metal Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202311529

3. Advanced Functional Materials：阻燃聚氨酯基固態(tài)聚合物電解質(zhì)用于鋰金屬電池

固態(tài)鋰金屬電池（SSLMB）作為下一代儲(chǔ)能裝置已受到廣泛關(guān)注。然而，易燃、機(jī)械強(qiáng)度低、離子電導(dǎo)率低等缺點(diǎn)限制了固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）的進(jìn)一步發(fā)展。

在此，華中科技大學(xué)黃云輝，許恒輝，裴非等人通過(guò)共價(jià)鍵將反應(yīng)性阻燃單元引入聚合物框架，以產(chǎn)生不可燃和可拉伸的聚氨酯基SPEs。同時(shí)，通過(guò)接枝剛性苯環(huán)單元提高了聚合物主鏈的機(jī)械強(qiáng)度，顯著抑制了鋰枝晶的生長(zhǎng)。因此，這些易燃的SPE在與火焰接觸6秒后不會(huì)燃燒。此外，獲得的SPE將電化學(xué)穩(wěn)定性窗口擴(kuò)展至5.1 V。含溴的小單體在鋰金屬表面分解，產(chǎn)生富含LiBr的固體電解質(zhì)界面(SEI)。Li|SPEs|Li對(duì)稱電池在0.2mA cm^-2和0.2 mAh cm^-2下可提供超過(guò)2100小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)壽命。匹配正極的LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂|SPEs|Li電池在0.3C下循環(huán)330次后提供142.1 mAh g^-1容量，容量保持率為85.2%。

圖1. 電化學(xué)性能及理論計(jì)算

總之，該工作通過(guò)在聚合物主鏈上接枝不可燃鏈，提出了一種本質(zhì)不可燃的彈性PU基PCL-MDI-DBNPG固態(tài)聚合物電解質(zhì)。PCL軟段上豐富的含氧官能團(tuán)提高了電導(dǎo)率和Li⁺的遷移數(shù)，而MDI被選為硬段以提高聚合物的機(jī)械強(qiáng)度。PU分步生長(zhǎng)反應(yīng)提供的高密度氫鍵賦予PCL-MDI-DBNPG彈性和自修復(fù)能力，以適應(yīng)Li⁺電鍍和剝離過(guò)程中電極的體積變化，采用PCL-MDI-DBNPG/LiTFSI電解質(zhì)的Li對(duì)稱電池可提供超過(guò)2100小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)能力。

更重要的是，采用PCL-MDI-DBNPG/LiTFSI電解質(zhì)和集成LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂陰極的組裝電池在0.3C下循環(huán)330次后可提供142.1 mAh g^-1，容量保持率為85.2%。因此，該工作制備的SPE為制造高能量密度和安全的SSLMBs的提供了新的方向。

圖2. 電池性能

Flame-Retardant Polyurethane-Based Solid-State Polymer Electrolytes Enabled by Covalent Bonding for Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202310084

4. Nano Letters：分子級(jí)陰離子和鋰離子的兩性聚合物隔膜用于高倍率鋰金屬電池

調(diào)節(jié)鋰金屬表面的離子傳輸已被證實(shí)是一種可快速延長(zhǎng)鋰金屬電池循環(huán)壽命的有效策略，其中離子調(diào)節(jié)位點(diǎn)的分布起著重要作用。

在此，武漢大學(xué)彭創(chuàng)，寧波諾丁漢大學(xué)Do Hainam等人報(bào)道了超支化聚酰胺(HBPA)接枝聚乙烯(PE)復(fù)合隔膜(HBPA-g-PE)。鋰金屬負(fù)極表面均勻分布的正-NH₂基團(tuán)和負(fù)- CHNO-基團(tuán)有效地限制了陰離子的遷移，促進(jìn)了Li⁺的遷移。將該復(fù)合隔膜組裝的鋰對(duì)稱電池在20 mA cm^-2的超高電流密度和5 mAh cm^-2的面容量下，具有穩(wěn)定的循環(huán)性能，低壓遲滯為130 mV，超過(guò)1500 h(3000次循環(huán))。

此外，HBPA-g-PE隔膜使鋰-硫電池在高硫負(fù)載量(4 mg cm^-2)和低電解質(zhì)含量/硫負(fù)載量比(8 μL mg^-1)的情況下，初始容量和保留容量分別為700和455 mAh g^-1，可實(shí)現(xiàn)超過(guò)200次的穩(wěn)定性能。

圖1. 不同功能隔膜的鋰枝晶生長(zhǎng)示意圖

總之，該工作制備了一種高效的HBPA-g-PE復(fù)合隔膜用于穩(wěn)定的鋰金屬負(fù)極。該隔膜具有兩性特性：即-NH₂基團(tuán)固定鋰金屬表面的陰離子，阻止鋰枝晶成核；-CONH-基團(tuán)促進(jìn)Li⁺的運(yùn)輸，降低電池極化實(shí)現(xiàn)電池高倍率穩(wěn)定循環(huán)。該隔膜得益于HBPA獨(dú)特的超支化結(jié)構(gòu)和簡(jiǎn)便的化學(xué)接枝方法，在分子水平上產(chǎn)生密集且分布均勻的離子調(diào)節(jié)位點(diǎn)。該隔膜允許鋰金屬負(fù)極在20 mA cm ^-2的超高電流密度和5mAh cm ^-2的高容量下穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)1500小時(shí)。同時(shí)，該隔膜在高硫負(fù)荷和貧電解質(zhì)條件下具有穩(wěn)定的循環(huán)性能，表明該隔膜具有較高的TRL。因此，該工作為穩(wěn)定的Li金屬負(fù)極提供了簡(jiǎn)單有效的策略。

圖2. 電池性能

Molecular-Level Anion and Li+ Co-Regulation by Amphoteric Polymer Separator for High-Rate Stable Lithium Metal Anode, Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04333

5. Energy Storage Materials：MoS₂@CoS₂中空納米纖維用于鈉離子存儲(chǔ)

合理的空間納米結(jié)構(gòu)和異質(zhì)性是提高鈉離子電池電極材料反應(yīng)可逆性和動(dòng)力學(xué)的有效途徑。然而，如何合理設(shè)計(jì)和合成同時(shí)具有所需異質(zhì)成分和適當(dāng)空心結(jié)構(gòu)的SIBs電極材料仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

在此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥，北京航空航天大學(xué)趙勇、張千帆等人通過(guò)簡(jiǎn)單的靜電紡絲、熱解和硫化等工藝設(shè)計(jì)了MoS₂@CoS₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)管中管中空納米纖維。具體而言，獨(dú)特的雙壁管狀結(jié)構(gòu)和豐富的MoS₂@CoS₂異質(zhì)界面，可有效避免反應(yīng)過(guò)程中的體積變化，加快電解質(zhì)的整體滲透。形成MoS₂@CoS₂異質(zhì)結(jié)引入內(nèi)置電場(chǎng)可提高鈉離子的吸附能，降低鈉離子的遷移能壘。

獨(dú)特的空心結(jié)構(gòu)和非均相成分之間的協(xié)同作用可增強(qiáng)鈉存儲(chǔ)，具有顯著的可逆容量(0.5 A g^-1時(shí)為858.3 mAh g^-1)、高倍率性能(5 A g^-1時(shí)為555.7 mAh g^-1)和優(yōu)異的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性(8 A g^-1時(shí)，1400次循環(huán)后為399.6 mAh g^-1)。

圖1. 制備流程

總之，該工作采用靜電紡絲和煅燒法制備了MoS₂@CoS₂異質(zhì)管中管中空納米纖維。分層中空結(jié)構(gòu)和豐富的MoS₂@CoS₂異質(zhì)界面的協(xié)同作用，不僅有效緩解了循環(huán)過(guò)程中的體積變化，而且有利于電解質(zhì)的滲透和離子的運(yùn)輸。作為SIBs的負(fù)極，MoS₂@CoS₂空心納米纖維電極表現(xiàn)出優(yōu)異的Na存儲(chǔ)性能，在8 A g^?1下，1400次循環(huán)后，Na存儲(chǔ)容量達(dá)到399.6 mAh g^?1。當(dāng)與NVP正極耦合時(shí)，全電池在0.5 A g^?1下經(jīng)過(guò)100次循環(huán)后具有392.7 mAh g^?1的高放電容量。因此，該工作為實(shí)現(xiàn)SIBs高性能負(fù)極的合理設(shè)計(jì)提供了見(jiàn)解。

圖2. 電池性能

MoS2@CoS2 Heterostructured Tube-in-tube Hollow Nanofibers with Enhanced Reaction Reversibility and Kinetics for Sodium-Ion Storage, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103170

6. Journal of Energy Chemistry：溫度反轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)低溫鋅離子電池

低溫條件下由于容易冷凍的電解質(zhì)和嚴(yán)重的鋅枝晶生長(zhǎng)，水系鋅離子電池(ZIBs)很難實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的電化學(xué)性能。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)王振波，廈門(mén)理工學(xué)院羅浩，廣西科技大學(xué)劉寶生，華僑大學(xué)闕蘭芳等人提出了一種具有低凝固點(diǎn)和高離子電導(dǎo)率的水系電解質(zhì)。結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)模擬和多尺度界面分析，觀察到V₂O₅正極和Zn負(fù)極的溫度依賴性是相反的。在低溫下，受電解液溶劑化結(jié)構(gòu)的支配，釩的溶解/穿梭受到顯著抑制，并且這種電化學(xué)串?dāng)_抑制了鋅枝晶的生長(zhǎng)，從而表現(xiàn)出異常的溫度反轉(zhuǎn)效應(yīng)。結(jié)果顯示，所設(shè)計(jì)的Zn||V₂O₅全電池具有優(yōu)異的低T性能，在-20℃下循環(huán)9500次（工作超過(guò)2500小時(shí)）后仍保持近99%的容量保持率。

圖1. 電池性能

總之，該工作提出了一種適用于低T水系ZIBs的電解質(zhì)。該電解質(zhì)具有較低的負(fù)靜電電位(ESP)，在- 40℃時(shí)具有較低的凝固點(diǎn)和較高的離子電導(dǎo)率，表現(xiàn)出陰離子參與的溶劑化結(jié)構(gòu)。由于在- 20℃時(shí)比在25℃時(shí)的腐蝕和析氫少，因此2.5 M Zn(ClO₄)₂基ZIBs中的鋅負(fù)極表現(xiàn)出溫度逆效應(yīng)。

此外，V₂O₅正極在循環(huán)過(guò)程中發(fā)生溶解、穿梭進(jìn)而沉積在Zn負(fù)極上，導(dǎo)致室溫下全電池容量迅速衰減。而在- 20°C的Zn負(fù)極上，V₂O₅正極的析氫、溶解和穿梭效應(yīng)可被有效抑制。因此，該電解質(zhì)在0.1 A g ^-1時(shí)表現(xiàn)出202 mAh g ^-1的高容量，并在- 20℃下工作9500次(超過(guò)2500 h)后具有99%的容量保持率。

圖2. 界面穩(wěn)定性

Temperature inversion enables superior stability for low-temperature Zn-ion batteries, Journal of Energy Chemistry 2023 DOI: 10.1016/j.jechem.2023.12.019

7. Energy Storage Materials：晶粒尺寸和晶界強(qiáng)度在多晶固態(tài)電解質(zhì)電化學(xué)-機(jī)械失效中的主導(dǎo)作用

鋰金屬固態(tài)電池已成為滿足人們對(duì)安全高效能源設(shè)備不斷提高的要求的一種有競(jìng)爭(zhēng)力的選擇。然而，由于鋰（Li）絲的發(fā)展導(dǎo)致固態(tài)電解質(zhì)（SSE）失效，阻礙了它的廣泛應(yīng)用。根據(jù)晶粒大小和邊界強(qiáng)度不同的多晶陶瓷固態(tài)電解質(zhì)的性質(zhì)，應(yīng)用了與電化學(xué)動(dòng)力學(xué)相耦合的構(gòu)成方程來(lái)描繪鋰絲發(fā)展所引起的損傷和相應(yīng)的解體。

在此，西安交通大學(xué)劉洋洋，徐謝宇等人根據(jù)研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)隨著鋰絲生長(zhǎng)而產(chǎn)生的應(yīng)力會(huì)通過(guò)晶界的打開(kāi)和滑動(dòng)而擴(kuò)散。因此，損傷沿著晶界發(fā)生，其傳播行為和損傷程度受晶粒尺寸的控制。特別是，SSE 晶粒的過(guò)度細(xì)化和細(xì)化不足會(huì)分別導(dǎo)致?lián)p傷程度過(guò)大的絮狀損傷進(jìn)而加速 SSE 的破壞時(shí)間。另一方面，通過(guò)強(qiáng)化 SSE 的晶界，可有效延長(zhǎng)失效時(shí)間。最終，以 0.2 μm 的晶粒尺寸和 0.8 倍晶粒時(shí)間的晶界抗拉強(qiáng)度作為閾值，實(shí)現(xiàn)了基于 NASICON 的 SSE 的延遲失效。

圖1. 不同晶粒尺寸SSE內(nèi)部應(yīng)力場(chǎng)

總之，該工作基于Butler-Volmer電化學(xué)動(dòng)力學(xué)，從可視化結(jié)果和應(yīng)力場(chǎng)的演化過(guò)程可以看出。由于Li絲的增大，在Li/SSE界面出現(xiàn)了壓應(yīng)力，導(dǎo)致GB的張開(kāi)，界面附近的應(yīng)力向外擴(kuò)展到SSE的主體。因此，Li絲引起的損傷沿晶界傳播，在SSE體內(nèi)部自發(fā)產(chǎn)生。另一方面，通過(guò)加強(qiáng)GB, SSE的損傷隨著時(shí)間的延長(zhǎng)而減緩。

適當(dāng)?shù)木Я＜?xì)化和晶界強(qiáng)化可以避免絮凝損傷的有害破壞，延長(zhǎng)SSE的循環(huán)壽命。通過(guò)采用先進(jìn)燒結(jié)技術(shù)和使用燒結(jié)添加劑，確定了國(guó)標(biāo)工程中NASICON SSE晶粒尺寸為0.2 μm，抗拉強(qiáng)度為晶粒強(qiáng)度的0.8倍，為NASICON SSE的優(yōu)化值。因此，該工作提出的數(shù)值模型可以用于其他陶瓷陶瓷，從而促進(jìn)固態(tài)鋰金屬電池作為有效的能源存儲(chǔ)系統(tǒng)在人類(lèi)生活的各方面的廣泛應(yīng)用。

圖2. 之前的實(shí)驗(yàn)圖像與模型結(jié)果的比較

Grain size and grain boundary strength: dominative role in electro-chemo-mechanical failure of polycrystalline solid-state electrolytes, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103171

8. Advanced Materials：連貫的納米異質(zhì)晶體實(shí)現(xiàn)電子去局域化以提升鋰-硫電池中多硫化物轉(zhuǎn)化

鋰-硫電池以其理論容量1675 mAh g^-1和出色的能量密度2600 Wh kg^-1而被認(rèn)為是下一代能量存儲(chǔ)系統(tǒng)有希望的競(jìng)爭(zhēng)者。然而，在商業(yè)化過(guò)程中它們?nèi)匀淮嬖谥枰朔闹卮蠹夹g(shù)障礙，其中最具挑戰(zhàn)性的問(wèn)題在于，硫和硫化鋰（Li₂S/Li₂S₂）的低電導(dǎo)率會(huì)引起緩慢氧化還原反應(yīng)，導(dǎo)致實(shí)際容量不足和循環(huán)穩(wěn)定性差。此外，多硫化物在電解液中的溶解導(dǎo)致有害的“穿梭效應(yīng)”和電極體積膨脹，嚴(yán)重影響電化學(xué)循環(huán)性能。

在此，華東理工大學(xué)龍東輝、張亞運(yùn)等人受拼圖游戲啟發(fā)報(bào)告了一種催化劑設(shè)計(jì)策略，設(shè)計(jì)了一種由連貫的納米異質(zhì)晶體復(fù)合體組成的高活性表面催化劑。通過(guò)原位連貫晶界連接，組裝了大量的納米異質(zhì)晶體表面，形成了固有穩(wěn)定的納米晶體網(wǎng)絡(luò)。該催化劑增強(qiáng)了電子的去局域化，穩(wěn)定了高活性晶體表面，并促進(jìn)了催化劑的整體表面活性。連貫的納米異質(zhì)晶體復(fù)合體完全貫穿整個(gè)基質(zhì)，在活性位點(diǎn)的暴露和活性物種的遷移優(yōu)化方面發(fā)揮了重要作用。

結(jié)果顯示，該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，基于NbN-NbC的鋰-硫電池展示出顯著的放電容量（0.2C下為1270mA h g^-1）和優(yōu)異的耐久性（平均容量衰減率為0.0382%每個(gè)循環(huán)）。

圖1. DFT中強(qiáng)吸附和低轉(zhuǎn)化能量結(jié)果

總之，該工作提出了一種新的催化劑設(shè)計(jì)策略，用于制備具有增強(qiáng)電子去局域化的連貫納米異質(zhì)晶體催化劑，以開(kāi)發(fā)高性能的鋰-硫電池。實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算結(jié)果表明，碳納米異質(zhì)晶體對(duì)硫轉(zhuǎn)化和鋰擴(kuò)散具有促進(jìn)作用。通過(guò)原位拉曼光譜和原位光學(xué)顯微鏡技術(shù)，對(duì)催化機(jī)制進(jìn)行了深入研究，并揭示了碳納米異質(zhì)晶體催化劑實(shí)現(xiàn)快速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和有效抑制多硫化物遷移的機(jī)制，從而展現(xiàn)出卓越的性能。

此外，該工作使用NbN-NbC作為隔膜改性劑，鋰-硫軟包電池實(shí)現(xiàn)了高能量密度（>300 Wh kg^-1）并展示了出色的柔韌性，為高能量密度儲(chǔ)能系統(tǒng)提供了重要前景。因此，該工作提出了一種開(kāi)發(fā)高活性位點(diǎn)的創(chuàng)新電催化劑的有效策略，豐富了電催化劑的設(shè)計(jì)視角。

圖2. 電池性能

Enhanced Electron Delocalization within Coherent Nano-Heterocrystal Ensembles for Optimizing Polysulfide Conversion in High-Energy-Density Li-S Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202310052

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