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由于高容量和自然豐富性，可充電鎂電池（RMB）正在成為鋰離子電池有前途的替代品。然而，傳統(tǒng)電解質(zhì)中嚴(yán)重鈍化和沉積不均勻?qū)е驴赡嫘院脱h(huán)穩(wěn)定性差。

在此，新加坡科技研究局Zhi Wei Seh團(tuán)隊將1-氯丙烷（CP）的共價分子引入傳統(tǒng)電解質(zhì)中，以操縱鎂負(fù)極的動力學(xué)和表面化學(xué)。由于CP-Mg相互作用降低了Mg（002）晶面的表面能，在電沉積過程中優(yōu)先形成具有（002）取向的水平排列片狀形態(tài)。

此外，CP的最低未占據(jù)分子軌道能級能夠在Mg電極表面原位形成穩(wěn)定的富Cl界面。平面沉積形態(tài)與保護(hù)性界面相結(jié)合，可以有效抑制鎂電極與電解質(zhì)之間的副反應(yīng)，促進(jìn)電化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)。所設(shè)計的電解質(zhì)在不對稱電池中以99.79%的高庫侖效率實現(xiàn)了可逆的Mg沉積/剝離，并在25 mA cm^?2的超高電流密度下在對稱電池中保持穩(wěn)定循環(huán)215小時以上。

圖1. Mg(OTf)₂+CP電解液對鎂金屬電池的電化學(xué)性能

總之，該工作提出CP的共價分子用于調(diào)節(jié)Mg(OTf)₂基電解質(zhì)中的鎂負(fù)極的動力學(xué)和表面化學(xué)，實現(xiàn)抑制鈍化和水平排列的鎂沉積。電化學(xué)測量和結(jié)構(gòu)表征表明，在鎂電極表面原位形成了強(qiáng)有力的富氯SEI，有效地減少了持續(xù)的電解質(zhì)分解，促進(jìn)了電化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)。

此外，由于CP和Mg電極之間的相互作用Mg(002) 晶面的表面能降低，促進(jìn)了電沉積過程中水平排列的(002) 取向的片狀物生長。結(jié)果顯示，Mg(OTf)₂+CP電解液具有優(yōu)異的電化學(xué)與電池性能。因此，該工作強(qiáng)調(diào)了通過電解質(zhì)修飾來抑制鈍化和實現(xiàn)平面鎂沉積的重要性。

圖2. Mg//Mo₆S₈ 和 Mg//PTCDA 電池在 Mg(OTf)₂ + CP 電解液中的性能

Realizing Horizontal Magnesium Platelet Deposition and Suppressed Surface Passivation for High-Performance Magnesium Metal Batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02317

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?EES: 水平鎂沉積和抑制表面鈍化實現(xiàn)高性能鎂金屬電池

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