近年來，隨著能源短缺和環境問題的日益嚴重，綠色能源的研發備受關注。電催化制氫技術作為一種可持續發展的綠色能源技術，其重要性日益凸顯。然而，高成本和低效率一直以來都是制約其應用的關鍵問題。鑒于電催化制氫性能不僅與表面反應能壘有關，也被受界面水結構影響的中間產物傳輸過程影響。為此，江蘇大學喬芬課題組及其合作者通過界面水調控技術，可以大幅提升電催化制氫的性能，利用水分子在電極表面形成特殊的界面狀態，從而改善反應過程中的催化活性和電子傳輸效率。研究發現，界面水調控技術可以顯著提高電極的催化活性，使其在較低的電壓下就能夠實現高效的水電解反應。這意味著，我們可以用更少的能量來產生更多的氫氣，從而降低制氫的成本，并提高能源利用效率。除了提高催化活性和能源利用效率，界面水調控技術還可以有效抑制電極在長時間運行中的腐蝕和衰減問題。這意味著，可以延長電催化制氫裝置的使用壽命，減少維護和更換的成本，進一步降低制氫的成本。

值得一提的是，界面水調控技術不僅可以應用于電催化制氫，還可以推動其他電化學反應的發展，這將進一步促進可再生能源的利用和能源轉型的發展。界面水調控技術可以顯著提升電催化制氫的性能，降低能源成本，促進可持續發展。相信在不久的將來，我們將會看到更多的綠色能源技術得到突破和應用，為我們的生活帶來更加清潔和可持續的能源。

本工作以Anderson型多金屬氧酸鹽為前驅體合成了Cu/Mo₂C，通過原位衰減全反射表面增強紅外吸收光譜研究界面水結構，確定帶正電的Cu晶體具有活化水分子和優化界面水結構的功能，Cu/Mo₂C的界面水中含有的自由水有利于反應中間體的運輸。此外，Cu修飾調節了Mo₂C的d帶中心，減弱了氫在Mo位點的強吸附。通過密度泛函理論計算方法，深入探討了界面水對電催化反應中間體運輸的影響機制，有助于深入理解電催化制氫的反應機理，為開發高效、環保的電催化制氫材料提供理論支持。

通過對Cu/Mo₂C的界面水結構、氫吸附能和活性水分子的調控，獲得了優異的HER性能，在1M KOH電解液中僅需24mV和178mV就可實現10mA·cm^-2和1000mA·cm^-2的電流密度。高溫碳化處理確保碳納米片、Mo₂C和Cu顆粒牢固地附著在基體上，防止了它們在電解過程中的脫落現象，在高電流密度下Cu/Mo₂C穩定工作超過150小時而展現出極好的穩定性能。本工作從界面水結構優化方面提高了催化劑性能，加深了對水介導催化的認識。

圖1. Cu/Mo₂C催化劑的結構表征

圖4.DFT計算

金敦沅, 江蘇大學能源與動力學院碩士研究生, 目前為中國科學技術大學在讀博士生, 主要從事電催化制氫方向的研究。

喬芬，江蘇大學能源與動力工程學院教授，博士生導師，儲能科學與工程研究所所長。主要研究領域為納米自組裝、光/電催化制氫、離子電容器的設計及傳輸機理分析。目前發表SCI 論文100余篇，授權發明專利4項，主持國家級、省部級項目和企業委托項目10余項。擔任經信委電子類評審專家、江蘇省科技創新評審專家、廣東省基礎與應用基礎研究基金評審專家、江蘇省工程熱物理學會會員、中國化學學會會員和江蘇省制冷學會會員。

李海濤, 江蘇大學能源研究院教授，博士生導師，太陽能研究所副所長，主要從事新型碳基功能材料的設計及其在催化、傳感和清潔能源等領域的研究工作, 已陸續主持9項國內外科研項目,發表50余篇SCI論文,授權中國專利5項。

課題組招聘

江蘇大學喬芬教授課題組常年招收光/電催化制氫、電容器及理論計算方向的海內外博士和博士后,聯系郵箱: fqiao@ujs.edu.cn

Jin D, Qiao F, Zhou Y, Wang J, Cao K, Yang J, Zhao J, Zhuo L, Li H. Cu/Mo₂C Synthesized through Anderson-type Polyoxometalates Modulate Interfacial Water Structure to Achieve Hydrogen Evolution at High Current Density. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6237-6.

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