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前言介紹

2023年3月27日，北京大學(xué)郭少軍教授團隊在Nat. Synth.上發(fā)表了最新成果，即“Photocatalysis of water into hydrogen peroxide over an atomic Ga-N₅ site”和“”。詳見：

僅間隔一天，即3月29日，北京大學(xué)郭少軍教授等人又在Adv. Mater.上發(fā)表了題為“Cu-doped Heterointerfaced Ru/RuSe₂ nanosheets with optimized H and H₂O adsorption boost hydrogen evolution catalysis”的文章。下面對該文章進行簡要的介紹！

內(nèi)容簡介

釕硫族化物是一種用于析氫反應(yīng)（HER）的有前景的Pt基催化劑替代物，但由于H和H₂O的吸附強度不合適，經(jīng)過充分研究的硒化釕（RuSe₂）在堿性介質(zhì)中仍表現(xiàn)出緩慢的HER動力學(xué)。

基于此，北京大學(xué)郭少軍教授和香港理工大學(xué)黃勃龍教授等人報道了一種新型的Cu摻雜Ru/RuSe₂異質(zhì)納米片（NSs）催化劑，該納米片具有優(yōu)化的H和H₂O吸附強度，可以在堿性介質(zhì)中進行高效HER催化。密度泛函理論（DFT）計算表明，其優(yōu)異的HER性能歸因于獨特的異質(zhì)界面結(jié)構(gòu)和Cu摻雜的協(xié)同效應(yīng)，不僅優(yōu)化了具有合適d帶中心的電子結(jié)構(gòu)以抑制質(zhì)子過結(jié)合，而且通過增強H₂O吸附來緩解能壘。

測試發(fā)現(xiàn)，Cu摻雜Ru/RuSe₂ NSs在堿性介質(zhì)中進行HER時，在電流密度為10 mA cm^?2時表現(xiàn)出23 mV的小過電位、58.5 mV dec^?1的低Tafel斜率，以及在100 mV時0.88 s^?1的高周轉(zhuǎn)頻率（TOF），這是貴金屬基電催化劑中對HER最好的催化劑之一。此外，在5000次循環(huán)電勢掃描后，Cu摻雜Ru/RuSe₂ NSs催化劑沒有顯示出活性衰減，表明其對于HER具有非常高的穩(wěn)定性。該工作表明異質(zhì)界面調(diào)制為設(shè)計更高效的電催化劑開辟了一種新的策略。

研究背景

水電解產(chǎn)生的氫氣（H₂）具有高能量密度、含量豐富和環(huán)境友好性等優(yōu)點，已作為化石燃料的清潔和可持續(xù)的替代品。其中，開發(fā)高效耐用的電催化劑，加速HER的反應(yīng)動力學(xué)，是大規(guī)模生產(chǎn)H₂的關(guān)鍵。鉑（Pt）基催化劑是目前在酸性介質(zhì)中使用最廣泛的催化劑，但Pt在堿性溶液中的HER本征活性較差，比在酸性溶液中低大約兩到三個數(shù)量級，限制了Pt在堿介質(zhì)中電化學(xué)水分解的使用。

在堿性介質(zhì)中用于HER的非Pt電催化劑中，金屬磷化物、金屬氮化物、金屬硫化物和金屬硒化物的2D納米材料被證明是用于堿性介質(zhì)中HER的Pt基催化劑的有前途的替代品，因為它們具有大的表面積和邊緣、缺陷和應(yīng)變驅(qū)動的高本征催化活性。然而，目前對于立方RuSe₂，由于H和H₂O等活性物種的吸收強度不合適，它在堿性介質(zhì)中仍表現(xiàn)出緩慢的HER動力學(xué)，導(dǎo)致HER活性相對較低。因此設(shè)計一類Ru基催化劑來調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)，優(yōu)化H和H₂O的吸附行為，對于提高HER性能非常可取，但仍是一個巨大的挑戰(zhàn)。

圖文導(dǎo)讀

作者采用兩步法制備了Cu摻雜Ru/RuSe₂非均相納米片。首先以Ru₃(CO)₁₂和Cu(acac)₂為金屬前驅(qū)體，l-抗壞血酸（L-AA）為還原劑，油胺（OAm）為溶劑和表面活性劑，以Ru₃(CO)₁₂分解的CO為表面限制劑，合成了Cu摻雜Ru納米片（Cu-Ru NSs）。通過分析垂直于TEM網(wǎng)格的納米片，合成的Cu摻雜Ru NSs具有三角形納米片的主要形貌，平均橫向尺寸為~14 nm，厚度為~2.1 nm。不添加Cu(acac)₂時，合成的產(chǎn)物主要為納米團簇和不規(guī)則納米片，隨著Cu(acac)₂含量的減少或增加，合成的Cu摻雜Ru NSs的質(zhì)量下降。此外，L-AA的還原劑對于合成高質(zhì)量的Cu摻雜Ru NSs非常重要。不加入L-AA，會產(chǎn)生不規(guī)則的納米顆粒。

圖1. Cu摻雜Ru/RuSe₂異質(zhì)納米片和Cu摻雜RuSe₂納米片的制備示意圖

圖2. 合成材料的形態(tài)和結(jié)構(gòu)表征

圖3.對催化劑結(jié)構(gòu)的XAFS和XPS光譜表征

作者研究了Cu摻雜RuSe₂ NSs/C、Cu摻雜Ru NSs/C和Cu摻雜Ru/RuSe₂ NSs/C在1.0 M KOH中的HER性能。其中，Cu摻雜Ru/RuSe₂ NSs/C表現(xiàn)出最佳的HER催化活性，在10和100 mA cm^-2的電流密度下分別具有23和109 mV的小過電位（η），遠低于Cu摻雜RuSe₂ NSs/C的過電位（61和158 mV）、Cu摻雜Ru NSs/C（57和216 mV）和商業(yè)Pt/C（32和178 mV）。

Cu摻雜Ru/RuSe₂ NSs/C具有58.5 mV dec^-1的Tafel斜率，低于Cu摻雜Ru NSs/C（76.5 mV dec^-1）和商業(yè)Pt/C（61.6 mV dec^-1），高于Cu摻雜RuSe₂ NSs/C的Tafel斜率（53.5 mV dec^-1），表明Cu摻雜RuSe₂殼層有效地促進HER反應(yīng)動力學(xué)。Cu摻雜Ru/RuSe₂ NSs/C在η=100 mV時的TOF值為0.88 s^-1，分別是Cu摻雜Ru NSs/C（0.12 s^-1）和Cu摻雜RuSe₂ NSs/C（0.33 s^-1）的7.3倍和2.7倍，與商業(yè)Pt/C（0.89 s^-1）相當(dāng)，表明其具有較高的本征活性。此外，Cu摻雜Ru/RuSe₂ NSs/C和Cu摻雜RuSe₂/C在5000循環(huán)加速耐久試驗（ADT）后，表現(xiàn)出顯著的穩(wěn)定性，沒有衰減。

圖4. 堿性介質(zhì)中的HER性能

通過DFT計算，作者研究了異質(zhì)界面引起的電子調(diào)制。在Cu摻雜Ru/RuSe₂中，電子分布清楚地表明，形成的Cu摻雜RuSe₂部分在費米能級（E_F）附近表現(xiàn)出強烈的成鍵軌道貢獻，而Cu摻雜Ru部分表現(xiàn)出更多的反鍵軌道分布。因此，Cu摻雜RuSe₂是實現(xiàn)電子從電催化劑表面高效轉(zhuǎn)移到中間體的主要電活性區(qū)域。同時，通過投射部分態(tài)密度（PDOSs）發(fā)現(xiàn)，在Cu摻雜Ru/RuSe₂中，Ru-4d軌道主導(dǎo)了E_F附近的電子密度，而Cu-3d軌道在0-2.5 eV附近也出現(xiàn)了一個尖峰。

對于Cu-3d軌道，Cu摻雜Ru仍顯示出幾乎不變的電子結(jié)構(gòu)。對于Cu摻雜RuSe₂，Cu-3d軌道隨著位置從體向表面向上移動，表明Cu摻雜RuSe₂部分是HER的主要活性位點。界面Se-3p軌道相對于Cu摻雜RuSe₂中的Se位點略有下降，表明電子從Cu摻雜Ru轉(zhuǎn)移到Cu摻雜RuSe₂，優(yōu)化了電子結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，Cu摻雜和異質(zhì)結(jié)都有助于獲得優(yōu)異的HER性能，有效的水離解是堿性HER的關(guān)鍵。

圖5. Cu摻雜Ru/RuSe₂的DFT計算

文獻信息

Cu-doped Heterointerfaced Ru/RuSe₂ nanosheets with optimized H and H₂O adsorption boost hydrogen evolution catalysis. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202300980.

https://doi.org/10.1002/adma.202300980.

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