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紀秀磊等人Nat. Sustain.：CE近100%！可充電水系ZMBs新突破！

成果簡介

可充電水系鋅金屬電池（ZMBs）具有高安全性、低成本、可擴展性等優點，可以應用于固定存儲領域。然而，利用這種可逆的雙-電子氧化還原化學過程受到主要技術問題的困擾，特別是鋅（Zn）表面的析氫反應（HER），其影響通常在傳統測量條件下無法顯示。基于此，俄勒岡州立大學紀秀磊教授和Chong Fang、加州大學河濱分校P. Alex Greaney等人道了一種濃縮電解質設計，消除了這種寄生反應，并使在0.2 mA cm^?2的低電流密度下測量Zn沉積/溶解的庫侖效率（CE）達到99.95%。

在濃ZnCl₂電解質中加入額外的氯鹽和碳酸二甲酯，混合電解質具有獨特的化學環境，具有低Hammett酸度，有利于雙層固體電解質界面相的原位形成，保護Zn負極不受HER和枝晶生長的影響。得益于接近100%的CE，具有VOPO₄·2H₂O正極的袋式電池在實際條件下可以持續500次深度循環而不腫脹或泄漏，并且提供了100 Wh kg^?1的能量密度。該工作代表了加速Zn基電池作為具有更高可持續性的能源存儲系統的市場應用的關鍵一步。

研究背景

可充電水系鋅金屬電池（ZMBs）的廣泛商業化取決于足夠高的Zn沉積/溶解庫侖效率（CE），而確保Zn金屬負極（ZMA）高CE的挑戰來自于不可逆的HER和Zn枝晶的形成。其中，HER比Zn枝晶生長更難抑制，其是ZMA與電解質中水分子之間的自發寄生反應，會不斷消耗ZMA的活性質量，并產生H₂氣體而導致安全隱患。為抑制HER，一種策略是提高ZMA氧化電位；二是利用鹽包水電解質、深層共晶溶劑和分子擁擠電解質改善水的正極穩定性。

雖然已報道了形成固體電解質界面相（SEI）層等各種穩定ZMA表面的策略，但大多數報道的CE值都是在1 mA cm^?2或以上的電流密度下測量的。眾所周知，測量的CE與施加的電流密度成正比，其中高電流密度往往掩蓋了HER的后果。因此，已報道的高CE值不能防止由于電池膨脹或電解液泄漏而導致的電池故障。此外，在長期循環中，沒有HER的原型袋式電池很少被報道。

圖文導讀

圖1. ZMA的可逆性和電解質的性能

圖2. ZMA在30Z和ZLT-DMC電解質中的物理表征

圖3. ZMA在ZLT-DMC中界面化學的物理表征

圖4.?VOPO₄·2H₂O||Zn全電池的電化學性能

總結展望

總之，作者開發了一種混合濃縮電解質策略，可在0.2 mA cm^?2的低電流密度下提供了99.95%的CE。電解質的Hammett酸度降低是由于以下幾個變化的結合：（1）過量的氯配體通過形成Zn-Cl絡合物離子取代Zn²⁺溶劑化鞘中的H₂O分子；（2）比Zn²⁺和水更弱的TMA⁺?Lewis酸陽離子的存在；（3）DMC和H₂O之間的相互作用。在近乎100% CE上，VOPO₄·2H₂O||Zn電池在實際條件下具有優異的循環性能，增強的性能表明ZMBs具有低電平能量成本。值得注意的是，濃縮的ZnCl₂電解質對Cu或Al集流器具有腐蝕性，并且不會潤濕鋰離子電池中使用的聚丙烯分離器。此外，開發無HER和枝晶生長的電解質將對低成本和高安全的ZMBs的商業化有很大幫助，有助于全球能源供應的可持續性。

文獻信息

Chloride electrolyte enabled practical zinc metal battery with a near-unity Coulombic efficiency.?Nature Sustainability,?2023, DOI: 10.1038/s41893-023-01092-x.

https://doi.org/10.1038/s41893-023-01092-x.

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