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劉慶華/廉世勛/蘇徽Nature子刊：MnO2中Ir中心拉伸應變，助力構建高活性和穩定性PEMWE

質子交換膜水電解槽(PEMWE)具有比堿性水電解槽更低的電阻損失、更少的氣體滲透和更高的電流密度，是生產清潔氫氣(H₂)燃料的一種可持續途徑。目前，水電解的整體效率主要受限于具有緩慢動力學的陽極析氧反應(OER)，其包括緩慢的四個質子耦合的電子轉移過程。此外，在高酸性氧化狀態下，特別是在高電流密度下，活性位點的降解嚴重限制了PEMWE器件的大規模應用。

盡管Ir基金屬氧化物(IrO_x)已被廣泛用于水電解，但它們的質量活性低、過電位高、成本高，以及在高電流密度下不能實現持續的高活性和耐久性。因此，開發具有增強的電催化性能和良好的長期耐久性的酸穩定低Ir電催化劑對于促進PEMWE裝置的實際應用具有重要意義，但它仍然是一個巨大的挑戰。

近日，中國科學技術大學劉慶華、湖南師范大學廉世勛和蘇徽等采用陽離子交換和隨后的快速退火-冷卻策略制備了一種低Ir電催化劑，其中Ir原子位于拉伸應變Mn氧化物的表面Mn位點(TS-Ir/MnO₂)。限制在耐酸MnO₂中的扭曲的正方形平面(Ir-O₄)部分引入的張應變可以增強Ir-O鍵的共價性，從而提高反應過程中的去質子化能力，并增加鍵與金屬d帶的軌道重疊程度。

尤其是MnO₂表面的拉伸應變可以調控Ir中心的吸附行為，加速*OH在表面氧空位的去質子化，從而有效地防止Ir中心的局部過氧化和減少溶解，保持催化劑的結構完整性。

因此，在TS-Ir/MnO₂表面上發生的酸性OER反應遵循連續的局部晶格氧介導(L-LOM)機制，其導致催化劑在198 mV 的過電位下產生1025 A g_Ir^-1的高質量活性，電流密度為10 mA cm^-2，分別比Ir-MnO₂(54 A g_Ir^-1)和商業IrO₂(2.7 A g_Ir^-1)高約19和380倍。最重要的是，原位同位素標記SRIR證實了H₂O分子在表面氧空位上的快速吸附和*OH在晶格氧原子上的快速去質子化，從而引發連續的L-LOM催化反應以穩定表面Ir活性位點。

因此，在200和500 mA cm^-2電流密度下，TS-Ir/MnO₂催化劑在三電極體系和PEMWE裝置中分別可穩定電解100和200 h，且性能衰減可忽略，顯示出良好的實際應用潛力。總的來說，該項工作不僅展示了一種穩定、高活性的催化劑，促進了質子交換膜電極的工業應用，而且提供了一種利用拉伸應變誘導L-LOM機制來提高各種催化反應活性和持久性的有效策略。

Tensile straining of iridium sites in manganese oxides for proton-exchange membrane water electrolysers. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-023-44483-6

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