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?三單位聯(lián)合AM：氮氧化鈷/多孔碳混合電催化劑實(shí)現(xiàn)可充電鋅空氣電池的長(zhǎng)循環(huán)

開(kāi)發(fā)商業(yè)上可行的電催化劑是可充電鋅-空氣電池的研究熱點(diǎn)，但在實(shí)際應(yīng)用中滿足能效和耐久性的要求仍然具有挑戰(zhàn)性。戰(zhàn)略性材料設(shè)計(jì)對(duì)于解決其在氧氣反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢和電池壽命有限方面的缺點(diǎn)至關(guān)重要。

在此，滑鐵盧大學(xué)陳忠偉、鄧亞平，釜山大學(xué) Min-Ho Seo，河南師范大學(xué)白正宇等人設(shè)計(jì)了一種“葡萄干面包”結(jié)構(gòu)，用于混合催化劑，該催化劑將氮化鈷作為具有薄氧化覆蓋物的核心納米顆粒，并進(jìn)一步沉積在多孔碳?xì)饽z中。基于同步加速器的表征，這種雜化物提供了氧空位和Co-Nx-C位點(diǎn)作為活性位點(diǎn)，這是由于CoOxNy納米顆粒和3D導(dǎo)電碳支架之間的強(qiáng)耦合。與氧化物參考相比，其在苛刻的電催化環(huán)境中表現(xiàn)出更強(qiáng)的穩(wěn)定性，突出了氧氮化物的優(yōu)勢(shì)。

此外，3D導(dǎo)電支架改善了電荷/質(zhì)量傳輸，并提高了這些活性位點(diǎn)的耐久性。密度泛函理論計(jì)算表明，在雜化物中引入N物種可以協(xié)同調(diào)節(jié)鈷的d帶中心，提高其雙功能活性。因此，所獲得的空氣正極表現(xiàn)出0.65V的雙功能過(guò)電位和超過(guò)1350小時(shí)的電池壽命。

圖1. 電化學(xué)性能

總之，該工作提出了“葡萄干-面包”混合催化劑的設(shè)計(jì)策略，使可充電鋅-空氣電池具有持久的壽命。該策略結(jié)合了原位氮化和多孔碳?xì)饽z的自組裝，并創(chuàng)建了有缺陷的活性位點(diǎn)。特別是，Co₄N@CoON納米粒子和相鄰的多孔碳?xì)饽z之間的強(qiáng)耦合允許選擇性活性位點(diǎn)之間的相互作用。Co₄N@CoON/PCGN的優(yōu)良ORR活性歸因于Co-Nx-C位點(diǎn)。

因此，Co₄N@CoON/PCGN引入的鋅-空氣電池表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，包括153mWcm^-2的功率密度，在5mAcm^-2的電流密度、低電壓間隙為0.65V時(shí)，具有1350h的長(zhǎng)壽命。因此，該研究為高效選擇性雙功能混合電催化劑的合理設(shè)計(jì)以及市售可充電鋅-空氣電池系統(tǒng)的長(zhǎng)期耐用性提供了指導(dǎo)。

圖2. 電池性能

Longevous Cycling of Rechargeable Zn-air Battery Enabled by “raisin-bread” Cobalt Oxynitride/Porous Carbon Hybrid Electrocatalysts, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202311105

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