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化學(xué)成分顯著影響石墨和SiO電極的固有電表面性質(zhì)，進而顯著改變了負極上固體電解質(zhì)界面（SEI）的熱穩(wěn)定性。

在此，韓國電子技術(shù)研究所Hyun-seung Kim，韓國西江大學(xué)Seoin Back，成均館大學(xué)Junyoung Mun等人關(guān)注表面電子電導(dǎo)率引起的SEI化學(xué)成分的變化。即由于石墨邊緣平面的功函數(shù)低于以二氧化硅為主的二氧化硅電極，因此在電極初始鋰化時，電荷向電解質(zhì)的轉(zhuǎn)移會受到二氧化硅高功函數(shù)的阻礙。由于氧化硅上 SEI 薄膜的溶解度增加，使其在較高溫度下比石墨電極更容易發(fā)生自放電，因此與石墨電極相比，氧化硅電極在高溫下的電化學(xué)性能較差。為了提高氧化硅電極在高溫下的性能，必須改變硅基電極的表面功函數(shù)或電解質(zhì)添加劑的最低未占據(jù)分子軌道能級。

圖1. 結(jié)構(gòu)分析

總之，石墨和SiO電極的內(nèi)在電子表面特性在其化學(xué)組成方面不同，這極大地改變了電極的熱穩(wěn)定性。石墨邊緣平面的功函數(shù)低于以二氧化硅為主的一氧化硅電極的功函數(shù)，由于二氧化硅的高功函數(shù)，這阻礙了電荷在初始形成過程中向電解質(zhì)的轉(zhuǎn)移。因為高電阻的二氧化硅表面增加了可極化的電極表面，所以由整體電解反應(yīng)產(chǎn)生的正極電流減少；因此，電解質(zhì)的還原限于單個e反應(yīng)，導(dǎo)致SiO₂電極無無機物SEI。

然而，極化性較低的石墨表面有效地將電子轉(zhuǎn)移到電解質(zhì)，形成2e還原的化合物L(fēng)i₂CO₃。SEI的組成變化導(dǎo)致其在溶劑中在SiO₂上的溶解度增加，因為Li₂CO₃的Li結(jié)合能高于典型的低聚LEDC和LMC的結(jié)合能。與石墨相比，SEI膜在SiO₂上溶解度的增加了高溫下的自放電，這是SiO₂電極與石墨電極相比高溫性能較差的主要原因。因此，Si基電極的表面功函數(shù)或電解質(zhì)添加劑的LUMO能級的調(diào)節(jié)對于改善SiO電極的高溫性能至關(guān)重要。

圖2. DFT計算

Surface Work Function-Induced Thermally Vulnerable Solid Electrolyte Interphase Formation on the Negative Electrode for Lithium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302906

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