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【VASP文獻(xiàn)解讀】?Adv. Sci.：表面配位相互作用誘導(dǎo)的有效長余輝放大

長余輝發(fā)光（LPL）材料由于其廣泛的應(yīng)用和優(yōu)異的余輝性能而引起了廣泛的研究興趣，但是紅色LPL材料的性能落后于綠色和藍(lán)色材料，因此探索新型紅色LPL材料至關(guān)重要。

基于此，重慶理工大學(xué)楊朝龍教授等人報(bào)道了一種簡單可行的有機(jī)-無機(jī)雜化策略，其中有機(jī)配體1, 3, 6, 8-四(4-羧基苯基)芘（TCPP）通過一步法配位到紅色長久性熒光粉Sr_0.75Ca_0.25S: Eu²⁺（R）表面。測試發(fā)現(xiàn)，R的初始余輝強(qiáng)度和亮度分別增加了兩倍和一倍，余輝持續(xù)時(shí)間從9分鐘延長到17分鐘。此外，將R@TCPP與高密度聚乙烯（HDPE）混合制備高柔性薄膜，制成聲控余輝燈。

VASP解讀

通過DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)，三種有機(jī)配體的S₁垂直激發(fā)能分別為3.14、3.17和3.90 eV，S₁-T₁能隙分別為1.24、1.37和1.46 eV，TCPP的自旋軌道耦合（SOC）常數(shù)顯著高于PTTA和26NC。在紫外光激發(fā)下，TCPP、PTTA和26NC的光產(chǎn)生的單重態(tài)激子可在低于10-ps的時(shí)間尺度上通過系統(tǒng)間交叉（ISC）以統(tǒng)一的效率轉(zhuǎn)化為三重態(tài)激子。TCPP具有較低的S₁垂直激發(fā)能、較低的S₁-T₁能隙和較大的SOC常數(shù)，具有較高的三重態(tài)激子生成效率。

TCPP的T₁能級與Eu²⁺發(fā)射軌道能級之間的最小能級差不僅能有效地產(chǎn)生三重態(tài)，而且有利于TET，導(dǎo)致R的顯著余輝增強(qiáng)。26NC中三重態(tài)激子產(chǎn)生的效率不夠高，T₁能級與Eu²⁺發(fā)射軌道能級之間的能量差可能會阻礙TET過程。因此，26NC吸收的能量不能有效地傳遞給R；26NC與R的配位相互作用影響光吸收能力和余輝性能，導(dǎo)致R@26NC 100: 1的磷光強(qiáng)度甚至低于R。總之，R@TCPP 100: 1的余輝過程受到TET和捕集器效應(yīng)的協(xié)同作用。

Effective Long Afterglow Amplification Induced by Surface Coordination Interaction. Adv. Sci., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/advs.202306942.

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