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來源丨華科大，inature

二氧化碳可以制衣服？還能制香水、做玩具？

你沒看錯——醋酸，又名乙酸，是一種重要的有機化工原料，制造化纖衣物、香水香氛、塑料加工品等都需要大量使用醋酸這一原料?！皞鹘y(tǒng)方法生產醋酸通常是采用化學合成或淀粉發(fā)酵法，用這些方法，每生產1千克醋酸會排放約1.6千克二氧化碳。”我國作為全世界第一大醋酸生產國，醋酸年產量超過800萬噸，給生態(tài)環(huán)境帶來了巨大壓力?！?/span>

2023年5月3日，華中科技大學龐元杰聯(lián)合加拿大多倫多大學Edward H. Sargent及武漢理工大學麥立強共同通訊在Nature?在線發(fā)表題為“Constrained C_2?adsorbate orientation enables CO-to-acetate electroreduction”的研究論文，研究團隊歷時4年，通過電催化二氧化碳還原技術，實現(xiàn)了醋酸的“零碳”制造。研究成果“限制二碳吸附基團構象完成一氧化碳向乙酸鹽電還原”顯示，該實驗使用二氧化碳和水為原料，生成乙酸這一種主要產物，并能夠連續(xù)820小時保持乙酸生成率80%以上，在選擇性、能量轉化效率、穩(wěn)定性上打破了現(xiàn)有世界紀錄。

乙酸的年產量超過1800萬噸，市場價值接近每年10億美元。它是對苯二甲酸生產的工業(yè)溶劑，也是油漆、粘合劑和涂料用乙酸乙烯酯的前體。乙酸鈉和乙酸鉀來源于乙酸，可用作食品添加劑。乙酸和乙酸鹽的工業(yè)生產需要多步驟工藝：在5-10 MPa和250 °C下將合成氣熱催化轉化為甲醇，然后甲醇和CO的甲基羰基化形成乙酸。

由可再生電力驅動的電化學系統(tǒng)已經實現(xiàn)了使用CO₂或CO和水作為反應劑合成乙酸和乙酸。乙酸鹽到乙酸的轉化很容易通過乙酸鹽的原位中和來實現(xiàn)。直接水性CO₂到乙酸鹽的電還原顯示出令人印象深刻的選擇性，達到49%的法拉第效率（FE）。然而，全電池電位為6.6?V，與乙酸鹽-O₂對的理論能量值0.91V相比，每生產一噸乙酸鉀的總能耗為285 GJ。為了提高電壓和乙酸鹽的選擇性，串聯(lián)二氧化碳電還原反應（CO₂RR）已顯示出希望：通過配對CO₂-to-CO固體氧化物電解槽（SOEC）技術，其FE大于95%；帶有 CO 到 C₂₊電解槽，串聯(lián) CO₂RR 受益于更節(jié)能和碳效率高的CO₂-to-CO步驟。

從CO開始降低了復雜性，因為每個CO分子需要更少的兩個電子來獲得與從CO₂相同的產物。 目前最先進的CO到乙酸鹽的電轉化具有與直接CO₂RR方法相當?shù)腇E，但在約4V的低得多的全電池電勢下實現(xiàn)?，總體能耗較低，有望達到231?GJ/噸乙酸鉀。為了經濟可行性，研究人員的目標是在SOEC和CO到乙酸鹽反應器之間實現(xiàn)相對較高的FE（>90%）。

CO到乙酸鹽電催化劑設計（圖源自Nature?）

碳-碳（C–C）耦合電化學依賴于銅基催化劑；然而，在許多可能的C₂產物中，這些具有低選擇性。研究人員注意到C₂中間體具有不同的結合方向，事實上，某些中間體，如與Cu結合的雙齒中間體（中間體在兩個接觸點結合），有利于乙烯、乙醇和1-丙醇。相比之下，單齒C₂中間體與乙酸酯具有一對一的映射。這促使研究人員在催化劑表面尋找小的、孤立的Cu結構域，希望相對于由雙齒結合的中間體產生的產物促進乙酸鹽。

這項工作結合了理論指導的催化劑策略和反應器設計來調節(jié)催化劑微環(huán)境。作者發(fā)現(xiàn)，將Cu/Ag DA催化劑材料和高壓CO氣體相結合會導致對單齒^*C=C=O吸附質的偏好，從而在高^*CO覆蓋率下選擇性地產生乙酸鹽，產生91%的FE_acetate。

圖為團隊合影

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05918-8

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