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超固體是一種由粒子構成的不可壓縮固體結構，同時表現出零粘度超流體的奇異量子態，是基礎研究領域長期以來的研究熱點之一。

雖然⁴He超固體的最初報告被證明是人為的，但這種有趣的量子物質激發了對超冷量子氣體的熱情研究。然而，在凝聚態物質中實現超固體仍然是難以實現的。

在此，來自北京航空航天大學的金文濤&北京航空航天大學、中國科學院大學和中國科學院物理研究所的李偉&中國科學院物理研究所的孫培杰&蘇剛等研究者在最近合成的三角晶格反鐵磁體Na₂BaCo(PO₄)₂中，發現了超固體的量子磁類似物—自旋超固體的證據。相關論文以題為“Giant magnetocaloric effect in spin supersolid candidate Na₂BaCo(PO₄)₂”于2024年01月10日發表在Nature上。

追求具有新量子秩序的物質的奇異態，構成了現代凝聚態物理學的一個主要主題。作為一種同時表現出超流體秩序的固態物質，超固體沒有經典的對應物。盡管在⁴He中尋找超固體很困難，但對于具有硬核玻色子或等效的S = 1/2量子自旋的三角形晶格上出現超固體已經有了明確的理論預測。后者構成了超固體的量子磁模擬，其中晶格平移對稱性和自旋旋轉對稱性同時被打破。

基于對稱性論證和量子晶格氣體模型的類比，推測了三維高自旋鉻尖晶石化合物MnCr₂S₄的自旋超固體。然而，MnCr₂S₄的精確量子自旋模型和對其相圖的全面理解，仍然是難以實現的。因此，一個決定性的超固體原型系統還有待在實驗中發現。

高度受挫的三角晶格反鐵磁體(TLAFs)是孕育奇異量子自旋態的沃土。其中，自旋1/2共基等邊TLAF Na₂BaCo(PO₄)₂(NBCP)具有獨特的易軸各向異性，沿著量子自旋液體和磁有序態這兩條相互沖突的路線引起了廣泛的研究興趣。最近，人們提出了一種近似理想的NBCP易軸TLAF模型描述，將發散的實驗觀測協調在一個連貫的圖像中。據預測，該系統在零磁場和有限磁場下都具有自旋超固態，這為尋找這種奇特的量子態提出了有趣的建議。

然而，在極低溫下探測自旋超固體面臨著巨大的實驗挑戰。新階段的關鍵屬性之一是熵景觀。對于量子磁體，它可以通過測量磁熱效應(MCE)得到，MCE表示隨磁場變化的絕熱溫度變化。傳統上，MCE在有限-T磁相變附近最明顯。在接近絕對零度的溫度下，在強波動態和量子臨界點附近的MCE也可以大大增強。表征MCE特性的磁Grüneisen參數Γ_B表現出突變的符號變化，并在QCP上發散。因此，MCE測量可以用于靈敏地檢測分離不同自旋狀態的QCPs，從而可以映射出相圖。

與波動自旋態相關的MCE，也使量子磁體成為無氦亞開爾文制冷的理想冷卻劑，這對空間應用和量子技術越來越重要。傳統的順磁冷卻遵循一條斜率恒定的T-B直線。顯然，在量子磁體中，B_c處QCP附近的溫度迅速下降(圖1a)，然而，在低場側(B<B_c)溫度再次上升。因此，尋找冷卻效應更加明顯和持久的量子自旋系統(圖1b)具有基礎性和現實意義。

圖1.?自旋超固體冷卻，自旋玻色子映射和U(1)相漲落的說明

在此，研究者合成了用于磁熱和中子衍射研究的高質量NBCP單晶樣品，其中Co²⁺離子在完美三角形晶格上，構成了有效的S = 1/2自旋(圖2a插圖中的ab平面)。值得注意的是，在退磁冷卻過程中觀察到與自旋超固體相關的巨大磁熱效應，表現為兩個突出的谷狀狀態，最低溫度達到100 mK以下。

不僅有一系列實驗確定的臨界場，而且退磁冷卻剖面與用易軸Heisenberg模型進行的理論模擬也表現出很好的一致性。中子衍射還揭示了三亞晶格自旋固體順序和層間不可公度性共存，從而成功地定位了所提出的自旋超固體相。

該研究結果揭示了自旋超固相在受挫量子磁體中的強熵效應，并為亞開爾文制冷的應用開辟了一條可行且有前途的途徑，特別是在持續關注氦短缺的背景下。

圖2. NBCP的準絕熱退磁冷卻及低溫熱容量

圖3. 低溫MCE，場致量子相變和場溫相圖

圖4.?低溫中子衍射

綜上所述，NBCP的亞開爾文MCE響應比目前所研究的其他磁性材料大得多。受挫量子磁體不僅為探索新自旋態提供了一個通用而強大的平臺，而且與水合物順磁冷卻劑相比，它們還具有許多吸引人的優點:由量子臨界性和受挫效應增強的強自旋漲落、更高的磁性離子密度和良好的化學穩定性。

這些優勢為它們在量子技術和空間應用的亞開爾文制冷領域的應用開辟了一條有前途的道路。

參考文獻

Xiang, J., Zhang, C., Gao, Y. et al. Giant magnetocaloric effect in spin supersolid candidate Na₂BaCo(PO₄)₂. Nature 625, 270–275 (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06885-w

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06885-w

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