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在極端工作條件下提高能量密度仍然是充電電池面臨的一大挑戰(zhàn)。在此，加州大學圣地亞哥分校陳政團隊展示了一種全氟酯類電解質，由部分氟化的羧酸酯和碳酸酯組成。這種電解質具有耐高溫的物理化學特性和適度的離子對溶解，從而在單一電解質中形成了一半溶劑分離離子對和一半接觸離子對。因此，在不影響離子電導率（即使在 -40 ℃ 時也大于 1 mS cm^-1）的情況下，實現(xiàn)了以 LiF 為主的界面陰離子/含氟助溶劑的去溶劑化和優(yōu)先還原。

研究發(fā)現(xiàn)，即使在極端工作條件下，這些優(yōu)勢特性也適用于鋰金屬電極和硫電極，從而使具有高 SPAN 負載（> 3.5 mAh cm^-2）和薄鋰負極（50 μm）的鋰-硫化聚丙烯腈（SPAN）全電池能夠在 -40、23 和 50 ℃ 下穩(wěn)定循環(huán)。

圖1. 電解質設計

總之，該工作開發(fā)出了一種全氟酯類電解質，其中包括部分氟化的羧酸酯和碳酸酯，適用于在極端溫度下運行的高面載Li-S 全電池。研究表明，與不含氟的同類電解質相比，部分含氟的羧酸酯和碳酸酯溶劑體系中的Li⁺/陰離子和Li⁺/氟化共溶劑結合力更強。這種具有半陽離子/陰離子對的全氟化電解質，即使在很寬的溫度范圍內，也能在不影響離子導電性的情況下，實現(xiàn)輕松去溶劑化和以 LiF為主導的界面。

因此，該項工作為優(yōu)化未來的電化學裝置確立了新的設計原則，使其在寬溫度范圍內具有可調的鹽解離和溶劑去溶劑化特性。同時它還為設計耐高溫電解質提供了一條可行的途徑，以支持在極端條件下工作的高能量密度充電電池。

圖2. 極端條件下的全電池測試

Partially Ion-Paired Solvation Structure Design for Lithium-Sulfur Batteries under Extreme Operating Conditions, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202316786

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?Angew：極端工作條件下鋰-硫電池的部分離子對溶劑化結構設計

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