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?ACS Nano：陽離子溶劑重組和氟化中間相的協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)鋅金屬負(fù)極的高可逆性

鋅金屬電池因其安全性、成本效益和環(huán)境友好性，為大規(guī)模應(yīng)用提供了巨大的機(jī)遇。然而，由于與水有關(guān)的鈍化/腐蝕，鋅的可逆性差和不均勻電沉積大大阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，日本筑波大學(xué)Eunjoo Yoo 、Huijun Yang等人提出了一種包含γ-丁內(nèi)酯（GBL）和Zn(BF₄)₂·xH₂O的多功能電解質(zhì)。研究表明，通過使 GBL 溶劑進(jìn)入Zn²⁺溶劑化殼并通過陰離子分解在 Zn 負(fù)極表面構(gòu)建氟化界面，可以最大程度地減少水對 Zn 負(fù)極的反應(yīng)性。

此外，本文選擇核磁共振作為輔助測試方案，以提升和了解電解質(zhì)成分在構(gòu)建界面中的作用。材料的協(xié)同作用保證了高鋅可逆性（平均庫侖效率為99.74%）、高面積容量（55 mAh/cm²）和高鋅利用率（～91%）。因此，使用 VO₂正極的鋅電池能夠平穩(wěn)運(yùn)行超過 5000 個(gè)周期，每個(gè)周期的容量衰減率約為 0.0083%。此外，0.23 Ah VO₂/Zn 軟包電池能夠運(yùn)行超過 400 個(gè)周期，容量保持率為77.3%。

圖1. 作用機(jī)制

總之，該工作證明了調(diào)控陽離子和氟化界面相的協(xié)同作用以提高鋅電池的性能。該配方保證了鋅金屬的長期循環(huán)(平均CE為99.74%，循環(huán)壽命延長到600次)。同時(shí)，獲得了致密無枝晶的鋅沉積，具有高面積容量(55 mAh/cm2)和91%的鋅利用率。結(jié)合優(yōu)化的Zn²⁺溶劑化殼層和富ZnF₂層的優(yōu)勢，VO₂/Zn電池在循環(huán)穩(wěn)定性方面有顯著改善(容量衰減率為每循環(huán)約0.0083%，超過5000次循環(huán))。

同時(shí)，GF電解液使0.23 Ah的VO₂/Zn軟包電池表現(xiàn)出400次循環(huán)的穩(wěn)定循環(huán)壽命，并獲得77.3%的高容量保持率。因此，該項(xiàng)工作提出了一個(gè)新型電解質(zhì)設(shè)計(jì)方案，強(qiáng)調(diào)了調(diào)節(jié)電解質(zhì)結(jié)構(gòu)和建立氟化界面對未來鋅電池應(yīng)用的好處。

圖2. 電池性能

Synergistic Cation Solvation Reorganization and Fluorinated Interphase for High Reversibility and Utilization of Zinc Metal Anode, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c08749

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