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?馬天翼/馬亞麗/孫曉東Nano Energy：BMO-BTO異質(zhì)結(jié)中內(nèi)建電場起大作用，顯著促進(jìn)壓電催化產(chǎn)H2

通過利用環(huán)境機(jī)械能進(jìn)行壓電催化H₂生產(chǎn)具有顯著降低催化費(fèi)用的潛力。當(dāng)壓電催化材料受到外力作用時(shí)，其固有的極化特性導(dǎo)致內(nèi)建電場(BIEF)產(chǎn)生。在BIEF的影響下，載流子在材料內(nèi)部分離，并最終積累在不同的表面位置，用于驅(qū)動產(chǎn)氫反應(yīng)。值得注意的是，壓電效應(yīng)只能發(fā)生在非中心對稱晶體中。

其中，由于鉍基氧化物的容忍因子較低，導(dǎo)致陽離子間晶格失配，使其在室溫下具有顯著的自發(fā)極化和較高的壓電系數(shù)。因此，這些材料已經(jīng)出現(xiàn)作為一個(gè)非常理想的壓電催化氫氣生產(chǎn)催化劑。然而，壓電載流子的高復(fù)合率阻礙了鉍基壓電催化材料的大規(guī)模應(yīng)用。因此，探索提高鉍基壓電催化材料制氫性能的合適策略對于壓電催化氫氣生產(chǎn)的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。

近日，澳大利亞皇家墨爾本理工大學(xué)馬天翼、沈陽化工大學(xué)馬亞麗和遼寧大學(xué)孫曉東等采用溶劑熱法制備了Bi₂MoO₆-BaTiO₃(BMO-BTO) Ⅰ型異質(zhì)結(jié)壓電催化劑，并將其應(yīng)用于無助催化劑的壓電催化制氫反應(yīng)中。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在超聲振動下，最優(yōu)的BMO-0.1 BTO異質(zhì)結(jié)的產(chǎn)H₂速率可達(dá)152.57 μmol g^?1 h^?1，分別是純BMO (16.36 μmol g^?1 h^?1)和BTO (34.16 μmol g^?1 h^?1)的9.33倍和4.47倍。壓電催化制氫性能的提高可歸功于異質(zhì)結(jié)中內(nèi)置電場(BIEF)極大地抑制了壓電載流體的復(fù)合速率，而不是壓電效應(yīng)的增加。此外，研究人員還將BMO與其他常用的壓電催化劑結(jié)合構(gòu)成異質(zhì)結(jié)，獲得了類似的優(yōu)異的壓電催化制氫性能。

結(jié)合對帶隙結(jié)構(gòu)的全面研究和各種電化學(xué)性能測試，研究人員提出了一個(gè)合理的Ⅰ型轉(zhuǎn)移機(jī)制來解釋BMO-BTO異質(zhì)結(jié)中增強(qiáng)的壓電催化制氫性能。BMO和BTO都是具有電荷極性的介電材料，因此它們在受到外力時(shí)會產(chǎn)生壓電效應(yīng)。在壓電催化過程中，超聲振動可以在BTO內(nèi)部產(chǎn)生固有的壓電場，促進(jìn)載流子沿相反方向運(yùn)動。

然而，由于BTO的CB和BMO的VB之間的能級差，BTO的CB中的激發(fā)電子傾向于向能級較低的BMO的CB移動，而BTO的VB中的空穴傾向于向BMO的VB移動，最終大量的電子和空穴分別聚集在BMO的CB和VB中。在水環(huán)境中，H⁺可以被電子還原生成H₂；犧牲劑與空穴反應(yīng)，提高了壓電載體的分離效率，進(jìn)而提高壓電催化氫氣生產(chǎn)性能。

Interfacial engineering of Bi₂MoO₆-BaTiO₃ Type-I heterojunction promotes cocatalyst-free piezocatalytic H₂ production. Nano Energy, 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.109206

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