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具有成本低、高安全性的新興可充電鋁電池（RABs）為下一代儲能技術(shù)提供了一個可持續(xù)的選擇。然而，RAB的發(fā)展受到了高性能正極材料的限制。

在此，德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮院士團(tuán)隊通過4,4′,4″-( 1,3,5-三嗪-2,4,6-三基)三苯胺(TTTA)單體與吡喃二酐(PMDA)和1,4,5,8-萘四甲酸二酐(NTCDA)兩個單體之間的縮聚，合成了兩種聚酰亞胺二維共價有機(jī)框架（2D-COFs）正極。所得兩種2D-COFs都通過將n型亞胺和p型三嗪分子整合到一個框架中來獲得氧化還原雙極特性。其中，2D-NT-COF電極實現(xiàn)了132 mAh g^-1的大比容量（具有80.5%的高活性位點(diǎn)利用效率）。并且鑒于剛性2D框架中強(qiáng)大的酰亞胺連接和高聚合度，該電極呈現(xiàn)出超長的循環(huán)穩(wěn)定性（4000次循環(huán)后容量保持率>97%，即每循環(huán)容量衰減約0.0007%）。

此外，作者揭示了2D-NT-COF獨(dú)特的氧化還原雙極法拉第反應(yīng)，其中包括以AlCl²⁺為電荷載體的酰亞胺基團(tuán)的可逆還原和以AlCl^4-為電荷載體的三嗪基團(tuán)的可逆氧化。

圖1. 兩種電極的電化學(xué)性能

總得來說，該工作展示了兩種聚酰亞胺2D-COFs作為有前途的RABs正極材料，這兩種2D-COFs都是通過將n型亞胺和p型三嗪分子整合到一個框架中而設(shè)計出的具有氧化還原兩極特征的材料。受益于高度聚合的剛性框架，分子級的可利用孔道，精確設(shè)計的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，以及密集的氧化還原活性位點(diǎn)，2D-NT-COF30作為RAB正極描述了出色的電化學(xué)性能，活性位點(diǎn)利用效率高達(dá)80.5%。

作者進(jìn)一步闡明了獨(dú)特的氧化還原兩極電荷儲存機(jī)制，其中AICl²⁺（用于亞胺基的還原）和AlCl^4-（用于三嗪基的氧化）被認(rèn)為是各自的電荷載體物種，強(qiáng)調(diào)了設(shè)計氧化還原雙極二維COF的可行性，這為構(gòu)建具有復(fù)雜載流離子的新興電池化學(xué)的先進(jìn)正極提供了啟示。

圖2. 儲能機(jī)制研究

Redox-Bipolar Polyimide Two-Dimensional Covalent Organic Framework Cathodes for Durable Aluminium Batteries,Angewandte Chemie International Edition??2023 DOI:?10.1002/anie.202306091

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