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電解液設計是開發能夠在零度以下工作的電池的最大機遇。為了使電池在低溫條件下儲存較多的能量，電解液化學的改進需要與優化的電極材料和定制的電解液/電極界面相結合。

圖1. 陽極側充電過程中Li⁺傳輸的示意以及不同Li+傳輸步驟對應的能壘

南開大學張凱、香港城市大學徐吉健等批判性地概述了影響鋰金屬電池低溫性能的電解液限制因素，其中包括離子電導率降低、去溶劑化能較大、電荷轉移遲緩以及電解質/電極界面的鋰離子傳輸緩慢等。

為了加深理解，這項工作介紹了詳細的理論推導，解釋了溫度對電池性能的明確影響。然后，作者從電解液設計和電解液/電極界面工程兩方面總結并嚴格比較了新出現的改進策略。最后，該工作提出了未來研究的展望，以指導人們不斷探索更好的低溫鋰金屬電池。

圖2.?三種不同鋰鹽在鋰金屬表面形成的SEI層的示意

作者通過分析基本的Li⁺傳輸步驟，總結了導致鋰金屬電池低溫性能不佳的因素：（1）體相電解液電導率低；（2）去溶劑化能較高；（3）SEI中Li⁺遷移緩慢。為了解決這些限制步驟，這項工作從電解液設計的角度總結了新出現的策略：（i）采用高解離鋰鹽來提高體離子電導率；（ii）定制溶劑化結構以最大限度地降低溶劑化能；（iii）構建可實現快速Li⁺傳輸的穩健SEI。

近幾十年來，低溫LMB的研究盡管取得了很大進展，但仍有一些挑戰有待探索：（1）要降低電荷轉移的阻抗，就必須揭示Li⁺溶劑化結構的秘密。圍繞Li⁺溶劑化結構的環境（如離子對和溶劑-陰離子相互作用）對去溶劑化過程的影響尚不十分清楚。（2）探索SEI與電池性能之間的關系非常重要。了解SEI的有機和無機成分的作用可以指導電解液的設計，從而形成所需的SEI。研究富含LiF的SEI為何具有良好的離子傳輸性能可能是解決這一問題的突破口。（3）對某一方面的追求往往會忽略另一方面，例如，低去溶劑化能的電解液可能具有低電導率。（4）盡管取得了一些進展，但低溫鋰金屬電池的實用性仍面臨挑戰。在實際應用中，需要解決一系列問題，包括安全性、穩定性、成本效益和可擴展性。為獲得長壽命、快充放和高能量密度的電池，尋找最佳解決方案需要系統思維。經過不懈努力，寬溫LMB快速發展的時代即將到來。

圖3.?弱Li⁺-溶劑相互作用在低溫電池中的應用

Electrolyte Design for Low-Temperature Li-Metal Batteries: Challenges and Prospects. Nano-Micro Letters 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01245-9

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?南開/港城大NML：低溫鋰金屬電池電解液設計：挑戰與展望

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