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非質(zhì)子鋰-氧氣（Li-O₂）電池由于具有較高的理論能量密度而引起了廣泛關(guān)注，但由于超氧化物（O₂^–）中間體在放電和充電過程中歧化導致反應(yīng)動力學緩慢和電壓滯后大。

基于此，南開大學李福軍特聘研究員等人報道了利用化學性質(zhì)穩(wěn)定的釕三(聯(lián)吡啶)（RB）陽離子作為可溶催化劑，改變O₂^–歧化的途徑及其放電和充電過程的動力學。當配以RuO₂催化劑時，Li-O₂電池的充放電電壓差降低了0.72 V，使用壽命延長了230次以上。

VASP解讀

通過DFT計算，作者研究了O₂^–與RB的加速歧化反應(yīng)。在RB介導的歧化過程中，O₂^–首先被RB和Li⁺吸附形成RB1，再溶劑化LiO₂，然后它們反應(yīng)形成二聚體RB2，而生成的RB2快速捕獲電解質(zhì)中的Li⁺。

最后，RB3以0.70 kcal/mol的小能壘分解生成O₂和RB4，由于它們之間的弱相互作用，迅速解離成RB和Li₂O₂。在無RB的歧化過程中，兩個溶劑化的LiO₂形成二聚體(LiO₂)₂溶劑化物，以生成O₂和Li₂O₂。

RB陽離子首先吸附第一個O₂^–（記為O1）形成RB1，大量電荷從O1轉(zhuǎn)移到RB的二吡基上。然后，RB1捕獲第二個超氧化物LiO₂（記為O2）形成二聚體RB2，其中O1向RB和Li⁺同時提供電荷，O₂向Li⁺提供少量電荷。RB3中O1和O2的巨大電荷差降低了能壘，加速了O₂^–歧化動力學。在沒有RB的歧化過程中，溶劑化(LiO₂)₂的對稱構(gòu)型導致兩個超氧化物的電荷相似，因此分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移的能壘較高，表明RB介導的O₂^–歧化在熱力學和動力學上都有利。

New Reaction Pathway of Superoxide Disproportionation Induced by a Soluble Catalyst in Li-O₂ Batteries. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202315314.

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南開大學Angew：Li-O2電池超氧化物歧化反應(yīng)的新途徑！

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