LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ 正極的超高能量密度（>400 Wh/kg）鋰金屬電池的電解質要求能承受高電壓（≥4.7 V），并能適應較寬的溫度范圍。然而，在高溫高壓條件下，電池性能會因電極-電解質的劇烈反應而下降，而在低溫條件下，鋰枝晶通常會因動力學不良而過度生長。

在此，華中科技大學黃云輝，韓建濤，方淳等人提出了一種高混沌電解質設計策略，該策略可促進形成涉及多種陰離子的弱溶劑化結構。通過定制富含多重陰離子的Li⁺-EMC-DMC-DFOB–PO₂F₂–PF₆–溶劑化鞘，獲得了穩健的富無機電解質界面（EEI），在高壓（4.7 V）和高溫（45 ℃）條件下可抵抗激烈的界面反應。

此外，多陰離子溶劑化結構削弱了 Li⁺ 的溶劑化，有利于 Li⁺ 在低溫（-30 ℃）下去溶劑化劑，大大提高了電荷轉移動力學，抑制了鋰枝晶的生長。

圖1. 高混沌電解質的設計機理圖

總之，該工作通過高混沌電解質進一步優化溶劑化化學反應，開發出了一種高電壓、寬溫度鋰金屬電池。在正極和負極均獲得了由 Li⁺-EMC-DMC-DFOB–PO₂F₂–PF₆– 高混沌溶劑化鞘形成的堅固的富無機界面膜，該界面膜在高電壓和高溫條件下可抵抗劇烈的界面反應，并能長期保持優異的穩定性能。

因此，以 NCM811 為正極的鋰金屬電池在 -30 至 45 ℃ 的溫度范圍內和 4.7 V 的超高截止電壓下都表現出了卓越的電化學性能。在 4.7 V 和 45 ℃ 下，HCE 電池在 200 個循環后的容量保持率接近 80%，明顯高于 BLE 電池的 42%。在 4.7 V 和 -30 ℃ 下，HCE 電池的比放電容量高達 126 mAh g^-1，在 200 個循環后仍保持 92 mAh g^-1，而 BLE 電池的容量迅速下降到幾乎為0。

該工作為調控高混沌電解質提供了一種創新策略，以進一步優化溶劑化化學，從而實現高電壓和寬溫度應用。

圖1. 電池性能

High Chaos Induced Multiple-Anion-Rich Solvation Structure Enabling Ultrahigh Voltage and Wide Temperature Lithium-Metal Batteries, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c09759