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超燃！八旬院士，2023年連發Nature/Science，破解近30年超導難題！

人物介紹

朱靜，清華大學教授、清華大學校務委員會委員。1995年當選為中國科學院院士，2007年當選為發展中國家科學院院士。朱靜院士是我國分析電子顯微學領域的學術帶頭人之一，長期從事應用和發展電子顯微學方法，在合金鋼、高溫合金、金屬和合金及其氧化物粉末顆粒、鐵電陶瓷等材料領域，進行精細結構的檢測、分析和材料的結構與性能關系研究。在上世紀60年代末至80年代末，她系統的進行了超高強度馬氏體時效鋼的合金化原理、強韌化本質等一系列應用基礎研究。

朱靜院士提出了納米區域有序度的測定方法和原理，發現了在加硼富鎳的Ni3Al晶界存在無序區；近年，她的研究組從事于球差校正電子顯微學研究和發展納米結構制備與特性檢測表征的綜合技術，并從事工程材料及其部件的研制。在一維納米材料和原型器件的制備及尺度與結構和性能關系研究等方面有創新性成果；相關研究被邀請在國內外學術會議上作大會報告和特邀報告三十余次；發表在 Science, PRL, Nano Letters, Advanced Materials, Angew. Chem，Acta Materialia, 等學術刊物的論文約300篇。獲國家科技進步獎、自然科學獎及冶金部、中國科學院、國家教委科技進步獎等九項獎勵及何梁何利科技進步獎。和合作者主編我國在分析電子顯微學方面的第一部專著《高空間分辨分析電子顯微學》和《納米材料和器件》等書籍。獲國家發明專利六項。

簡介網站：https://www.mse.tsinghua.edu.cn/info/1023/1043.htm

成果簡介

氧化銅材料中高溫超導的機理在最初被發現30多年后仍然是一個謎。闡明這一點的一種方法是尋找銅酸鹽家族中不同可觀察量之間的相關性。作為CuO₂的數量層數n，在銅酸鹽族的每個晶胞中增加，最大轉變溫度（T_C,max）表現出一條通用鐘形曲線，其峰值在 n=3 處。這種趨勢的微觀機制仍然難以捉摸。

在這項研究中，清華大學朱靜院士與王亞愚教授使用先進的電子顯微鏡對Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ家族中銅酸鹽的原子結構進行了成像?？梢酝瑫r測量電荷轉移間隙尺寸（Δ）隨n的演化，確定D的n依賴性遵循一個倒鐘形曲線，D值在n = 3。Δ、n、T_C,max之間的相關性可以闡明銅酸鹽中超導性的起源。

值得注意的是，朱靜院士年初聯合復旦大學車仁超教授和北京大學李源副教授已經Nature上發表了以“Topological spin texture in the pseudogap phase of a high-Tc superconductor”為題的論文，首次闡述了在PG狀態下的未摻雜銅酸鹽YBa₂Cu₃O_6.5中直接觀察到的拓撲自旋紋理。

相關文章以“Correlating the charge-transfer gap to the maximum transition temperature in Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ”為題發表在Science上。

研究背景

確定超導轉變溫度（T_c）及其與其他物理參數的相關性可能為闡明超導性的起源提供關鍵線索。例如，同位素效應中，其中M是同位素質量，啟發了聲子介導的配對圖，以建立金屬和合金中常規超導性的微觀理論。自從在氧化銅材料（稱為銅酸鹽）中發現高高溫超導性以來，在理解控制Tc的因素方面做出了相當大的努力。

關于銅酸鹽中的Tc有兩個確定的趨勢：一種是特定銅酸化合物Tc的圓頂形摻雜依賴性，其中最大Tc（T_C,max）位于孔濃度p~0.16；另一種是Tc隨同源序列中每個晶胞CuO₂平面數（n）的變化最大，當n =3時變化最大。了解這些經驗規則背后的物理起源可能會有助于銅酸鹽配對機制問題的最終解決方案。

雖然第二種趨勢在許多銅酸鹽家族中仍然普遍存在（圖1A），但在三層銅酸鹽Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ中顯然違反了第一種趨勢。在Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ化合物中具有最高的Tc，最大~115 K。

最近的掃描隧道顯微鏡（STM）研究表明，在過摻雜狀態下，Bi-2223的超導間隙隨p單調減小。出乎意料的是，在這個摻雜范圍內的T_c表現出不是連續下降，很可能是由于存在兩種不等的CuO₂平面。

相比之下，Bi-2223系統為研究T_C,max的演化和控制T_C,max的物理參數提供了一個理想的平臺。先前在Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ和Ca_n+1Cu_nO_n+2Cl₂的n=1和2中表明，Tc，max與D無關，并結合了理論計算。

然而，由于兩個主要障礙，覆蓋整個同源銅酸鹽系列的測量尚未實現。首先，在任何一個銅酸鹽家族中，都難以合成高質量的n≥4單晶，甚至更難以達到p ~ 0的極限。其次，大部分關于銅酸鹽的光譜信息不能區分n≥3的不同CuO₂平面。

主要內容

通過使用先進的電子顯微鏡的發展使人們能夠實現通過深度（本文定義為沿晶體c軸）成像，并進行高空間（亞埃）分辨率的電子能量損失光譜（EELS）實驗。因此，能夠對受限晶胞的固有結構和電子特性進行局部探針。作者使用掃描透射電子顯微鏡（STEM）和EELS技術直接成像雙族銅酸鹽的逐層晶格結構和電子結構，覆蓋了一個1≤n≤9的前所未有層結構范圍。

基于1≤n≤9成像雙族化合物的原子結構

在圖1A中，雙族銅酸鹽的T_C,max與n的演化用橙色線表示，顯示了普遍的鐘形趨勢。由于STEM技術的高空間分辨率，可以清晰地看到層狀原子結構，對于最佳摻雜的Bi- 2223樣品，如圖1B所示。

內部CuO₂平面（IP）中的每個Cu原子形成一個平面內的CuO₄格子，而在外部CuO₂平面（OP）中，其結構是一個具有一個頂端氧的CuO₅金字塔（圖1b，右）。先前的一些研究表明，IP和OP的不同環境可能會對它們的超導性能產生深遠的影響，但它們的層分辨電子性能仍有待揭示。

圖1C~K顯示了一系列高質量的橫截面STEM圖像，其中Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ均為1≤n≤9。作者或通過在十幾個Bi-2223樣本中仔細搜索獲得了n≥3的數據，這些樣本包括非常稀缺的區域，每個單元格有4個或更多的CuO₂平面。

由于雙族銅酸鹽的準二維性質，最近的研究表明，所有基本的電子性質都包含在一個晶胞、BiO/SrO電荷儲層和CuO₂層中，這為研究多層銅酸鹽打開了一扇大門。

圖1. Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ銅酸鹽的T_C,max和原子分辨晶體結構

圖2.?使用STM和STEM-EELS技術探測Δ

圖3. 雙族銅酸鹽中Δ與n的演化過程

圖4.?Δ，n，和T_C,max之間的相關性

綜上，本文使用電子能量損失光譜法測量一類鉍基銅酸鹽中的電荷轉移間隙，該銅酸鹽在晶胞中具有不同數量的氧化銅平面。測得的間隙與最大轉變溫度呈負相關，為進一步提高銅酸鹽超導體的工作溫度提供了設計原理。

研究表明，CuO₂具有不同頂端環境的平面具有非常規的Δ，這不僅體現在n的演化中，而且IP總是比同一化合物的OP具有更小的Δ尺寸。因此，IP的J_eff大于OP，這與之前對配對強度的研究一致。

因此，Δ和同源序列中不同n的Tc,max有很大差異，其最終原因很可能與CuO₂平面外的軌道有關，表明銅酸鹽的潛在電子結構和軌道參數對稱性之間存在相互作用。

文獻信息

Zechao Wang?, Changwei Zou?, Chengtian Lin, Xiangyu Luo, Hongtao Yan, Chaohui Yin,

Yong Xu, Xingjiang Zhou, Yayu Wang*, Jing Zhu*,?Correlating the charge-transfer gap to the maximum transition temperature in Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ.?Science?(2023). https://www.science.org/doi/10.1126/science.add3672

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