支春義/彭超/郭瑛Nature子刊:構建FePc/TiO2催化劑,實現酸性電化學NO3?高效還原為NH3 2023年12月27日 上午9:26 ? T, 頂刊 ? 閱讀 103 電化學硝酸鹽還原反應(NO3?RR)由于能夠處理廢水中的NO3?和合成NH3,近年來受到人們的廣泛關注。此外,由于NO3?在催化劑表面的強吸附和低活化能,NO3?RR表現出比氮還原和傳統的Haber-Bosch工藝更高的NH3產率和更低的能耗。因此,NO3?RR對環境保護、綠色NH3生產和能源利用具有重要意義。 與中性/堿性條件相比,在強酸性條件下直接還原NO3?具有獨特的優勢。例如,可以避免NH3在中性/堿性電解質中的釋放,并且可以直接獲得易于被植物吸收的銨肥(即NH4NO3和(NH4)2SO4)。同時,隨著反應的酸性增強,NO3?的連續加氫反應可以提供豐富的質子,從而提高NO3?的轉化率。然而,目前很少有人對酸性NO3?RR進行研究。 近日,香港城市大學支春義、中國科學院深圳先進技術研究院彭超和深圳大學郭瑛等將TiO2納米片與Fe酞菁雜化(FePc/TiO2),用于在酸性條件下高效節能催化NO3?RR。 原位傅里葉變換光譜學(FTIR)和理論計算結果顯示,與Ti相比,NO3?優選吸附在Fe位點上,意味著Fe更可能是NO3?RR的活性位點;并且,與純的FePc和TiO2相比,FePc/TiO2上NO3?RR的速率控制步驟(*NO→*NOH)的能壘較低,表現出更高的催化活性。值得注意的是,FePc/TiO2催化劑對HER顯示出顯著的惰性,這進一步提高了NO3?轉化為NH3的選擇性。 因此,所制備的FePc/TiO2催化劑在酸性(pH=1)條件下的NH3產率為17.4 mg h?1 cm?2,NH3的法拉第效率(FE)高達90.6%。同時,以FePc/TiO2為正極的堿酸混合鋅-硝酸鹽電池(AAHZNB)具有高達1.99 V的開路電壓和91.4 mW cm?2的功率密度,可用于高效回收環境中的硫。 此外,研究人員還設計了FePc/TiO2作為陰極N2H4-NO3?燃料電池,其在1 mA cm?2處的放電電壓為0.75 V,峰值功率密度為11.5 mW cm?2;在不同電壓下放電時,NH3 FE保持在80%左右。綜上,該項研究不僅展示了酸性NO3?RR在NH3電合成方面的優越性,并且證明了NO3?基燃料電池具有很強的實用性。 Electrochemical nitrate reduction in acid enables high-efficiency ammonia synthesis and high-voltage pollutes-based fuel cells. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-43897-6 原創文章,作者:wdl,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/12/27/e52fab7d84/ 催化 贊 (0) 0 生成海報 相關推薦 弗里堡大學/哥德堡大學Nat. Sustain.: 強化學習改善生物多樣性保護 2023年10月10日 ?吉大Appl. Catal. B:Ni2P-NiFe2O4異質結構納米片實現高效水氧化 2023年9月30日 楊全紅/Ying Wan最新AM:鋰硫電池中多硫化物穿梭的選擇性催化修復 2023年10月27日 解析Nature子刊:催化多步多物種反應,高熵納米合金大有可為 2023年10月15日 喬世璋/王海輝Nat. Commun.:室溫鈉硫電池循環10000次! 2023年10月13日 爆發!清華大學,再發Nature! 2024年6月1日