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陰離子氧化還原活性會引發富鋰錳基正極結構不穩定。晶格氧活性可以通過液體酸誘導的尖晶石相和氧空位來調節。然而，液體酸改性的表面仍然受到電解質的侵蝕。此外，尖晶石相抑制晶格氧活性的潛在機制存在爭議。

在此，中南大學鄭俊超，張霞輝，Tang Linbo等人提出了一種固體酸修飾策略，并詳細研究了其潛在機制。獨特的固體酸可以原位生成界面保護層。理論計算和實驗表征表明，尖晶石相通過降低O 2p 非鍵能級和富集層狀/尖晶石相界面處的電子來抑制晶格氧的不可逆損失。表面的惰性層可防止高活性的 O^n? 受到電解質的攻擊。

該材料表現出顯著減少的不可逆晶格氧釋放和改善的電化學性能。300次循環后，實現了每循環0.177 mAh g^?1的緩慢容量衰減和抑制的電壓衰減。

圖1. 結構表征

總之，該工作展示了一種通用的固體酸誘導界面設計策略，用于溫和、可控地調節 LR 正極材料的陰離子活性。ZHP 改性后，界面上的低 O2p 非鍵能級和電子富集減輕了晶格氧的不可逆釋放。最外層的磷酸鋯惰性層阻礙了高活性 O^n-物種被電解液腐蝕，大大提高了表面結構的穩定性。因此，S-LR 具有更高的氧化還原可逆性和高度穩定的結構。

此外，S-LR 還具有更高的導電性和更低的電荷轉移電阻。因此，與裸 LR 正極（83.12% 和 133 mAh g^-1）相比，S-LR 正極的初始庫侖效率高達 88.40%，在 2.0-4.8 V 和 5 C 條件下的容量高達 188.2 mAh g^-1。因此，該策略可用于改性其他表面不穩定的正極材料，以制造下一代堿性離子電池。

圖2. Mn L-edge、Ni L-edge 和 O K-edge 在不同電壓下的軟 X 射線譜

Regulation of Anion Redox Activity via Solid-Acid Modification for Highly Stable Li-Rich Mn-Based Layered Cathodes，Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202307583

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?中南AFM：固體酸改性實現高穩定富鋰錳基層狀正極

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