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成果簡(jiǎn)介

如果人類要將全球變暖限制在可接受的水平，二氧化碳捕獲技術(shù)對(duì)于抵消難以消減的溫室氣體排放將非常重要。電化學(xué)介導(dǎo)的二氧化碳捕集技術(shù)已成為替代傳統(tǒng)胺洗滌技術(shù)的一種很有前途的方法，它提供了一種潛在的成本效益高、環(huán)保且節(jié)能的方法?；诖耍?strong>西湖大學(xué)王盼博士、哈佛大學(xué)Michael J. Aziz教授以及杭州高等研究院季云龍博士（通訊作者）報(bào)告了一種新開發(fā)的酚嗪–2,2′-（酚嗪-1,8-二基）雙（乙烷-1-磺酸）（1,8-ESP）通過質(zhì)子耦合電子傳遞驅(qū)動(dòng) pH 值擺動(dòng)循環(huán)，在 pH 值為 0.00-14.90 的范圍內(nèi)顯示出大于 1.35 M 的高水溶性。該系統(tǒng)運(yùn)行時(shí)的捕獲性能高達(dá) 0.86-1.41 mol l^-1，能量成本低至 36-55 kJ mol^-1，性能衰減率極低，每天小于 0.01%，具體取決于有機(jī)物濃度。該系統(tǒng)的充放電循環(huán)提供了一種電能儲(chǔ)存功能，只有在電力市場(chǎng)條件要求時(shí)才可用于儲(chǔ)存。

研究背景

與工業(yè)革命前相比，今天的全球平均氣溫升高了 1 ℃ 以上。溫室氣體排放是氣候變化的主要驅(qū)動(dòng)力，其中化石燃料消耗所產(chǎn)生的二氧化碳累積排放是主要來源，并導(dǎo)致全球變暖、海洋酸化和其他嚴(yán)重的環(huán)境問題。除了清潔能源迅速取代化石能源外，二氧化碳捕獲（無論是從化石燃料或生物質(zhì)燃燒發(fā)電廠等點(diǎn)源還是直接從空氣中捕獲）也非常重要。即使電力部門完全實(shí)現(xiàn)了去碳化，難以消減的排放仍然存在。要在 2100 年前將全球氣溫升幅控制在 1.5 ℃ 以下，就必須在高效的大規(guī)模二氧化碳捕獲技術(shù)方面取得重大進(jìn)展。

為開發(fā)能耗低、捕獲速度快、捕獲能力高（每升溶劑中的 mol_CO2）的二氧化碳捕獲方法，人們進(jìn)行了大量的研究和開發(fā)工作。胺洗滌法已在工業(yè)規(guī)模上用于點(diǎn)污染源燃燒后二氧化碳捕獲。雖然胺洗滌的能源成本很低，例如對(duì)于先進(jìn)的溶劑系統(tǒng)來說約為 80 kJ mol_CO2^-1，但材料降解、毒性和腐蝕性等嚴(yán)重問題令人擔(dān)憂。另一種商業(yè)化技術(shù)是用強(qiáng)堿性溶液（pH 值大于 14）直接吸收空氣中的 CO₂，從而在高表面積接觸器中形成碳酸鹽。然而，這一過程具有挑戰(zhàn)性，因?yàn)殡S后從固體碳酸鹽沉淀中釋放 CO₂?所需的熱能非常高（264-396 kJ mol_CO2^-1）。其他方法，如基于固體胺和氨基酸的直接空氣捕集方法已經(jīng)開發(fā)出來，并顯示出較低的熱能成本，但材料分解可能導(dǎo)致較高的運(yùn)行成本。以電化學(xué)為介質(zhì)的二氧化碳捕獲可能提供一種成本更低、對(duì)環(huán)境更無害、能耗更低的方法，可在環(huán)境溫度和壓力下運(yùn)行，無需依賴外部熱能。

基于電化學(xué)誘導(dǎo) pH 值擺動(dòng)的二氧化碳捕獲，即二氧化碳在 pH 值高時(shí)被吸收，在 pH 值低時(shí)被釋放，是一種很有前途的電化學(xué)碳捕獲方法，因?yàn)樗哪茉闯杀镜?，適用電流密度高。這種 pH 值波動(dòng)可以通過有機(jī)分子的質(zhì)子耦合電子傳遞（PCET）進(jìn)行電化學(xué)驅(qū)動(dòng)，即在電化學(xué)還原和氧化過程中，發(fā)生 PCET 反應(yīng)的分子吸收和釋放質(zhì)子，分別導(dǎo)致水溶液中 pH 值的降低和升高。此外，雖然有各種電化學(xué)二氧化碳捕獲方法的報(bào)道，但很少有人研究二氧化碳捕獲材料的工作壽命和穩(wěn)定性。

圖文導(dǎo)讀

圖1.?與電池充放電過程相關(guān)的二氧化碳捕獲-釋放和能量?jī)?chǔ)存-傳遞周期示意圖。(a)二氧化碳捕獲和能源儲(chǔ)存過程。(b)二氧化碳釋放和能量輸送過程。

圖2.?(a) 1,8-ESP和DSPZ在不同電解質(zhì)中的溶解度。(b) 1,8-ESP在1.0 M KCl不同pH緩沖溶液中的CV曲線。(c) 1,8-ESP的普爾貝圖。(d) 20℃時(shí)不同濃度1,8-ESP、H₂O和DSPZ的界面張力。(e) Fe(CN)₆?(posolyte)| 1,8-ESP (negolyte)流動(dòng)池CO₂捕獲/釋放實(shí)驗(yàn)方案。藍(lán)色箭頭表示氣體流量。

圖3. 在 20 mA cm^-2?條件下使用基于 1,8-ESP 的流動(dòng)池進(jìn)行二氧化碳濃縮循環(huán) (入口壓力p₁?= 0.1 bar，出口壓力p₃?= 1 bar)。(a)電流密度。(b)電壓。(c)總堿度。(d)氧化還原液的pH值。(e)由質(zhì)量流量控制器控制的上游源氣體中N₂和CO₂的百分比。(f)下游CO₂分壓?；€表示二氧化碳分壓= 0.1 bar。(g)下游總氣體流量;基線為每分鐘11.8 mL。

圖4.?在以下條件下進(jìn)行 30 個(gè)二氧化碳濃縮循環(huán)（每個(gè)條件下 5 個(gè)循環(huán)）：20 mA cm^-2?0.1 M 1,8-ESP, 10 mA cm^-2?0.1 M 1,8-ESP, 20 mA cm^-2?0.5 M 1,8-ESP, 10 mA cm^-2?0.5 M 1,8-ESP, 20 mA cm^-2?0.8 M 1,8-ESP, 10 mA cm^-2?0.8 M 1,8-ESP. 所用電池與圖 3 相同。(a) 電流密度。(b) 電壓。(c) 溶液的 pH 值。(d) 上游源氣體中的 N₂?和 CO₂?百分比，由質(zhì)量流量控制器控制；總壓力 1.0 bar。(e) 下游 CO_2?分壓。(f) 下游氣體總流量。

圖5. 總結(jié)不同 1,8-ESP 濃度和電流密度下二氧化碳分離性能的柱狀圖。誤差條代表在每種條件下計(jì)算五個(gè)循環(huán)的標(biāo)準(zhǔn)偏差。(a) 每升溶液的二氧化碳容量。(b) 酸化+吸收過程中的最大二氧化碳排氣速率（正值）和脫酸+吸收過程中的最大二氧化碳吸入速率（負(fù)值）。(c) 在脫酸過程中交替使用 10% CO₂/90% N₂?和在酸化過程中交替使用 100% CO₂?的情況下獲得的 CO₂?摩爾脫酸、酸化和循環(huán)功。(d) 二氧化碳摩爾脫酸、酸化和在純凈的 N₂?大氣中循環(huán)時(shí)的循環(huán)功。

圖6. (a) 45 ℃ 時(shí) 1,8-ESP （氧化態(tài)）隨時(shí)間變化的 1H NMR 光譜。(b) 45 ℃ 時(shí)以 0.01 M NaCH₃SO₃?為內(nèi)標(biāo)（2.83 ppm）的 1,8-ESP 還原態(tài)隨時(shí)間變化的 1H NMR 光譜。0.1 M 1,8-ESP 全電池 (c) 在 N₂?條件下和 (d) 在二氧化碳捕獲和釋放循環(huán)條件下的恒流-恒電位循環(huán)性能。紅色和藍(lán)色符號(hào)分別代表庫(kù)侖效率和放電容量，插圖顯示了代表性的電壓與時(shí)間曲線。電池由 NC700 膜和碳布（ELAT-親水）電極組裝而成。

總結(jié)展望

本研究開發(fā)了一種基于 1,8-ESP 流動(dòng)池的電化學(xué)二氧化碳捕獲系統(tǒng)，該系統(tǒng)具有高容量、高穩(wěn)定性和低能耗成本的特點(diǎn)。新開發(fā)的分子 1,8-ESP 具有優(yōu)異的水溶性、可逆電活性、快速動(dòng)力學(xué)、高化學(xué)穩(wěn)定性和低細(xì)胞膜滲透性。在二氧化碳捕獲方面，建立了電解質(zhì)濃度與體積容量、能量成本和捕獲率之間的關(guān)系。使用 0.8 M 1,8-ESP 的二氧化碳捕獲系統(tǒng)在 10 mA cm^-2?條件下的二氧化碳捕獲容量為 1.4 mol_CO2?L^-1，能量成本為 55.2 kJ mol_CO2^-1。

當(dāng)與二氧化碳隔離時(shí)，該電池作為純儲(chǔ)能設(shè)備具有很高的性能，這使運(yùn)營(yíng)商能夠在市場(chǎng)條件需要時(shí)通過純粹的電價(jià)套利操作來增加收入，而在其他時(shí)間則實(shí)施二氧化碳捕獲。在 18 天內(nèi)連續(xù)捕獲和釋放二氧化碳的 220 個(gè)循環(huán)電池測(cè)試中，電解質(zhì)中沒有化學(xué)分解的跡象；在 180 天內(nèi)負(fù)電容量為 54.0 Ah L^-1?的 1200 個(gè)循環(huán)電池純儲(chǔ)能性能測(cè)試中，容量衰減率僅為 0.05%/天。這些結(jié)果表明, 1,8-ESP 可以作為二氧化碳捕獲、能量存儲(chǔ)或兩者兼?zhèn)涞母咝阅芟到y(tǒng)的基礎(chǔ)。

文獻(xiàn)信息

Pang, S., Jin, S., Yang, F. et al. A phenazine-based high-capacity and high-stability electrochemical CO₂?capture cell with coupled electricity storage.?Nat Energy?(2023).

https://doi.org/10.1038/s41560-023-01347-z

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