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介觀單元自組裝成復雜結構，是廣泛探索介觀結構材料的一個有趣且關鍵的問題。

然而，由于在精細細觀結構的制備過程中難以保持膠束的相互作用和相容性，膠束的多重組裝仍然處于初級水平。

在此，來自內蒙古大學的蘭坤和復旦大學的趙東元院士等研究者通過采用匹配良好的軟-硬模板對，允許在復數裝配系統中具有理想的相容性，從而產生一種有序的分層多孔結構。相關論文以題為“Bimodal ordered porous hierarchies from cooperative soft-hard template pairs”于2023年08月23日發表在Matter上。

由有序納米顆粒組成的三維超晶格作為一類新型納米結構材料，在光電器件、催化、能量轉換和存儲等方面具有廣泛的應用潛力，近年來受到了廣泛的關注。通過調整集成納米顆粒的協同功能以及調整組成單元的不同組成、形態和尺寸，可以有效地控制超晶格材料的性質。

到目前為止，隨著納米粒子自組裝的進展，出現了許多多組分超晶格，包括金屬氧化物、化合物和團簇。然而，盡管由剛性構件組成的奇特的超晶格結構，將軟材料(如超分子膠束)組裝成具有多重有序或復雜性的層次結構仍然是相當具有挑戰性的，并且已經取得了罕見的成功。

膠束是由兩親性表面活性劑/嵌段共聚物組成的軟凝聚態物質，是有序介孔材料的關鍵組裝單元。大多數介孔結構來源于具有高可控性和通用性的單膠束組裝，但只有一個周期介孔。多個膠束或與其他介觀單位的協同組裝將為探索未知性質和實用技術提供巨大的機會。不幸的是，與堅硬的納米晶體超晶格不同，復雜膠束超晶格的實際合成仍然是一個巨大的挑戰。

不理想的軟超分子組裝的關鍵限制是如何合理平衡組裝單元之間的相互作用，這需要在組裝過程中有足夠的相互作用力以及保持軟模板分子的亞穩態。即要求所涉及的不同膠束或介觀單元獨立共存并相互作用;然而，不同的亞穩膠束傾向于自發融合或聚集，嚴重限制了多膠束組裝成復雜的介觀結構。

另一種方法是由剛性介孔材料制成的硬模板方法，可以規避軟結構塊不理想的穩定性，但依靠母模板生產的結構在中尺度上實現多種尺寸或成分的可能性很小。在這方面，探索開發組裝方法，使有序膠束結構的建設在可控的方式仍然是必要的。

在這項工作中，研究者提出了一種“軟”膠束基元(三嵌段共聚物Pluronic F127/聚多巴胺復合材料)與“硬”剛性顆粒(膠體SiO₂納米球)相結合的協同“軟硬”順序組裝方法。

通過將這兩種材料依次組裝成有序的介尺度結構和光子晶體，可以構造出具有多重有序的有序介尺度結構。這種“硬”二氧化硅球的引入不僅巧妙地繞過了軟軟對的不相容和自組裝成有序的膠體晶體，而且還保持了與F127/聚多巴胺膠束的充分相互作用，從而導致了成功的雙峰有序結構。

因此，去除F127和二氧化硅核后的介孔碳結構具有286 m² g^?1的大表面積，0.31 cm³ g^?1的大孔體積，8.2 nm的均勻介孔和240 nm的大孔尺寸。

通過調節兩個構建塊的直徑，可以實現具有高度定制孔徑和厚度的多孔結構。此外，通過刻蝕二氧化硅芯得到的宏觀介孔碳結構具有良好的鈉儲存速率和循環性能，以及快速的贗電容電荷轉移動力學。這種協同順序組裝策略，可以將蒸發誘導的宏觀SiO₂膠體與界面上的延遲膠束組裝結合起來，為制造多介孔結構提供了一個通用工具箱。

圖1. 二氧化硅-碳復合材料及膠體二氧化硅單元的制備

圖2. 有序雙峰多孔結構的組裝

圖3. 有序雙峰多孔結構的精細結構控制

圖4. 電化學儲鈉

圖5. 軟硬對協同順序裝配示意圖與軟硬模板方法的比較

綜上所述，研究者提出了一套獨特的有序雙峰多孔層次結構，通過一個微妙的順序組裝使用軟硬模板對。將硬模板引入軟膠束組裝中，很好地避免了軟膠束之間的不穩定性和相互作用，從而成功構建了定義良好的雙峰多孔結構。所得產物在介觀和宏觀尺度上具有前所未有的二元規律性，并且具有優異的孔隙率(286 m² g^?1的高表面積和0.31 cm³ g^?1的大孔隙體積)。

這種多孔碳結構具有優異的孔隙度，可以縮短擴散長度，并能全面接觸電解質進行快速氧化還原反應，從而在鈉離子存儲中具有良好的容量保持和速率性能。該研究預計將為組裝集成介觀結構、多尺度納米結構和復雜層次結構的高級應用提供啟示。

文獻信息

Liu et al., Bimodal ordered porous hierarchies from cooperative soft-hard template pairs, Matter (2023), https:// doi.org/10.1016/j.matt.2023.07.024

原文鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238523003818

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