成果簡介酸性電化學CO2還原（CO2R）解決了CO2的損耗問題，從而減少了與CO2回收相關的能量損失，但酸性CO2R的選擇性較低。其中，一種很有希望的策略是使用高濃度的堿陽離子，將CO2R轉化為多碳（C2+）產物，但這些堿陽離子會導致鹽的形成，將運行穩定性限制在15 h內。基于此，加拿大多倫多大學David Sinton院士和Edward H. Sargent院士、新西蘭奧克蘭大學王子運教授（共同通訊作者）等人報道了一種具有陽離子基團（CG）功能化的銅催化劑，能夠在強酸環境（0.2 M H2SO4，pH=0.4）中以高選擇性、穩定的方式有效地活化CO2。作者在Cu表面集成了一層薄的離子層和固定化的苯并咪唑CG，以取代電解質的堿陽離子，在酸中實現了超過150 h的穩定CO2R。該層降低了質子擴散速率，增加了選擇性C2+產物的局部pH值。以前的酸性工作需要高電流密度（約1 A cm-2）來克服HER，而現在可以在中等電流密度（約100 mA cm-2）下高效地工作，從而避免由于電池電阻造成的過度電壓損失。當運行電流密度在100 mA cm-2時，系統保持90%的CO2 SPC，僅需要3.3 V的全電池電壓。通過使用額外的碳-Nafion層來均勻離子電流分布和保護直接質子通量，實現了穩定運行（＞150 h）和總C2+法拉第效率（FE）為80%，酸性CO2R的能源效率為28%，單次CO2轉換效率超過70%。本文提出的策略為穩定、節能和高效的CO2R提供了催化劑設計原則。
研究背景電化學CO2還原（CO2R）為生產低碳強度的燃料和化學品提供了一條途徑。在有利于CO2R的堿性和中性反應環境中，在相關電流密度（＞100 mA cm?2）下，CO2R轉化為多碳（C2+）產物的法拉第效率（FEs）達到70-80%。然而，在這些條件下，反應物CO2轉為碳酸鹽物質的損失限制了單道CO2轉化效率（SPC）（＜5%），從而導致從電解質中再生CO2的顯著額外能源成本。
