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?韓布興/吳海虹/賈帥強Angew：聚合物調節反應微環境，增強CO2電還原制C2H4

化石燃料的短缺和二氧化碳(CO₂)的過度釋放嚴重影響了人類的活動和污染了生態環境。為了應對這些挑戰，將CO₂轉化為增值化學品對于建立循環經濟至關重要。電催化CO₂還原(CO₂RR)是一種緩解能源和環境問題有前景的方法。在眾多金屬催化劑中，Cu由于其合適的*CO偶聯強度和對*H中間體的弱吸附能力，被認為是CO₂RR產生C₂₊產物的有效催化劑。然而，CO₂RR過程中涉及的多步質子轉移往往導致對特定產物的選擇性和能量轉換效率較低。因此，尋找高選擇性和高效的催化劑，以將CO₂還原為高附加值的產品是推動CO₂RR實際應用的關鍵。

近日，中國科學院化學研究所韓布興、華東師范大學吳海虹和賈帥強等報道了一種簡便的聚四氟乙烯(PTFE)處理策略，合成了一種高效的Cu基CO₂RR電催化劑(Cu-[CF₂]_n-x-CP)。實驗結果表明，在?1.25 V_RHE下，最優的Cu-[CF₂]₅-x-CP催化劑上CO₂電還原為C₂H₄的法拉第效率(FE)約為67.25%，C₂H₄部分電流密度為36.66 mA cm^?2，優于Cu-CP和Cu/PTFE-CP電極。同時，該催化劑還具有優異的穩定性，其在連續11小時CO₂電解過程中FE_C2H4和電流密度幾乎未發生下降，且反應后材料的結構也保持良好。

光譜表征和理論計算表明，改性的Cu基電極具有超嗜氣性和超疏水性，從而構建了具有CO₂氣泡/液體電解質/電極的“氣-液-固體”微環境。該微環境有利于氣態CO₂的捕獲，延長其在電極表面的停留時間。同時，疏水多孔的Cu-[CF₂]_n-5-CP僅部分接觸電解質，增強了CO₂的擴散和吸附，增強了活性位點的可及性；并且該催化劑為CO₂RR創建了豐富的三相結，促進了CO₂的快速轉化。

此外，表面潤濕性工程可以調節電極表面附近的質子和CO₂的濃度，電極表面的疏水層抑制了水分子的擴散，導致電極表面的OH^?濃度增加，而較高的表面pH值有利于C-C耦合，從而促進了C₂H₄的生成。總的來說，該項工作證明了原位合成策略在改性CO₂電催化劑反應界面微環境方面的可行性，相信這種策略在金屬基催化劑的設計和商業化以及乙烯的商業生產方面具有更大的實用性和多功能性。

Polymer modification strategy to modulate reaction microenvironment for enhanced CO₂ electroreduction to ethylene. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202313796

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