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?國科大劉向峰Angew:實現石榴石基固態電池中富鋰氧化物正極的高容量和高穩定性

?國科大劉向峰Angew:實現石榴石基固態電池中富鋰氧化物正極的高容量和高穩定性

基于富鋰錳基氧化物(LRMO)正極的固態電池(SSB)因其高能量密度和高安全性而備受關注。但界面不穩定和電化學性能低下嚴重阻礙了它們的發展。

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在此,中國科學院大學劉向峰團隊設計了一種三維泡沫結構的 GaN-Li 復合負極,并成功地構建了一種基于無Co Li1.2Ni0.2Mn0.6O2 正極和 Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12 (LLZTO) 固體電解質的高性能 SSB。界面電阻大大降低,僅為 1.53 Ω cm2,鋰對稱電池在 0.1-0.2 mA cm-2 下可穩定循環超過 10,000 小時。全電池在 0.1C 下顯示出 245 mAh g-1 的高初始容量,并且在 0.2C 下循環 200 次后未顯示任何容量衰減(約 100%)。

此外,電壓衰減得到了很好的抑制,從 2.96 mV/周期大幅下降到僅 0.66 mV/周期。SSB 還顯示出與液態電解質電池相當的高倍率性能(1C 時約為 170mAh g-1)。

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圖1. LRMO|LLZTO|3D-FLGN15 全電池性能測試

總之,該工作以 LLZTO 為 SE,以 3D-FLGN15 復合材料為負極,成功地制造出了基于 LRMO 的 SSB。3D-FLGN15 復合材料具有非常好的潤濕性和與 LLZTO出色的界面性能。3D-FLGN15|LLZTO|3D-FLGN15 對稱電池具有很高的 CCD 和ASR(分別為 1.4 mA cm-2 和 1.53 Ω cm2),并且可以在 0.1-0.2 mA cm-2 電流密度下仍可穩定循環使用 1,500 小時,顯示出優異的界面穩定性。

此外,3D-FLGN15|LLZTO|3D-FLGN15 全電池的放電比容量為 245 mAh g-1,電壓衰減僅為 0.66 mV/周期,循環性能極佳(在 0.2C 下循環 200 次無容量衰減)。此外,與基于液態電解質的電池相比,LRMO 在 SSB 中的 OAR 可逆性大大提高。因此,該項研究為石榴石基 SE 的界面問題提供了一個獨特的解決方案,可用于優化其他類型的 SE。

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圖2. 界面分析

Achieving the High Capacity and High Stability of Li-Rich Oxide Cathode in Garnet-Based Solid-State Battery, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202315856

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