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?【計算+實驗解讀】ACS Catalysis：單原子催化劑在CO還原NOx中表現(xiàn)出優(yōu)異的SO2耐受性

Pt基催化劑在CO選擇性催化還原NO_x方面具有廣闊的前景，但一些技術(shù)問題阻礙了它們的實際應用。

基于此，中國科學院過程工程研究所蘇發(fā)兵研究員，北京工商大學紀永軍教授，中國科學院過程工程研究所徐文青研究員，華東師范大學蔣金剛，中國石油大學李振興教授（共同通訊作者）等人報道了一種用于CO-SCR的新型Pt催化劑，該催化劑具有嵌入在CoAlO納米片負載的CuO上的帶負電荷的單原子Pt。

這種具有超低Pt負載量（0.02 wt%）的Pt-CuO/CoAlO催化劑在200 °C下、3% O₂中表現(xiàn)出91%的NO轉(zhuǎn)化率和80%的N₂選擇性。更重要的是，在15小時的測試中，它在200 ppm SO₂中幾乎沒有活性損失。

將單原子Pt分別負載在CoAl₂O₄(311)表面、CuO(111)表面、具有一個氧空位的CuO/CoAlO表面上，分別模擬Pt/CoAlO、Pt-CuO、Pt-CuO/CoAlO催化劑。Pt-CuO/CoAlO催化劑中Pt的Bader電荷為-0.11 |e|，表明它帶輕微的負電荷。

密度泛函理論（DFT）計算了CO-SCR過程，NO^*→N₂O₂^*和N₂O^*→N₂(g)是需要克服一定能壘的兩個非自發(fā)過程，而其他步驟均為放熱步驟。

與其他兩種催化劑相比，Pt-CuO/COAlO催化劑具有最強的NO吸附能力。在所研究的基元步驟中，N₂O^*還原步驟（即N₂O^*+CO^*→N₂(g)+CO₂(g)）能量最高，為CO-SCR的速率決定步驟。

值得注意的是，Pt-CuO/CoAlO催化劑的能壘最低，約為1.17 eV，遠低于Pt-CuO（～4.40 eV）和Pt/AlCoO（～5.22 eV）催化劑，表明其具有最高的催化活性。

投影態(tài)密度（PDOS）圖表明，與其它兩種催化劑相比，Pt-CuO/CoAlO催化劑中Pt-d軌道的態(tài)密度向費米能級移動，從而加強了催化劑與吸附中間體之間的相互作用。為了驗證帶負電荷的Pt對NO活化的促進作用，構(gòu)建了載體上沒有氧空位的對照Pt-CuO/CoAlO模型，其Bader電荷為+0.28 |e|。與帶正電的Pt相比（E_ads = -3.51 eV），帶負電的Pt具有更大的吸附能（E_ads = -4.16 eV），可以促進NO吸附。

同時，計算得出Pt-CuO/CoAlO催化劑上的SO₂吸附能為-2.88 eV，小于NO和CO的吸附能，因此CO和NO分子優(yōu)先占據(jù)催化劑表面以避免SO₂中毒。計算出的電荷密度差分圖揭示了Pt-CuO/CoAlO催化劑中存在從CoAlO到CuO的界面電子轉(zhuǎn)移，這種電子轉(zhuǎn)移增加了Pt活性位點的電子密度并增強了NO的吸附和活化。

Negatively Charged Single-Atom Pt Catalyst Shows Superior SO₂ Tolerance in NO_x Reduction by CO. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c04918.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c04918.

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