1. Advanced Functional Materials：復雜銻基體系中的快速儲存Li/Na機制

銻（Sb）具有較高的理論比容量和合適的反應電位，但由于較大的體積膨脹和反應動力學遲緩而導致循環穩定性和倍率性能較差，限制了其在堿性離子電池中的發展。碳/銻復合材料的構建可以解決這一問題，但傳統的單一碳復合材料和較差的銻/碳界面限制了其推廣。

在此，中南大學侯紅帥，鄒國強等人在理論計算的指導下，提出了一種分層雙碳復合材料策略來提高銻負極的性能，并系統地揭示了復雜體系中鋰離子/鈉離子（Li+/Na+）的貯存機制。

將銻納米顆粒（Sb NPs）封裝在具有強界面化學鍵的碳球基體中，形成第一層復合材料，然后以高導電性和機械強度的石墨烯作為三維骨架網絡連接第一層復合材料，形成第二層復合材料。分層雙碳/銻復合材料表現出優異的長循環性能（2200 次循環后 373.7 mAh g^-1 @ 2 A g^-1，容量保持率 93.1%）。

圖1. 作用機制

總之，該工作基于理論計算，提出了雙碳限域與Sb─O協同改性策略。通過熱解C₁₂H₃₇Na₃O₂₇Sb₂構建具有Sb─O─C界面化學鍵的Sb NPs，并原位引入rGO連接并包覆初級Sb/C復合材料，形成多級雙碳改性Sb復合材料。研究表明SS-GO復合材料的超薄外部碳層、強界面化學鍵和堅固的分級結構為電解質滲透提供了良好的浸潤性，縮短了離子/電子傳輸路徑并增強了動力學速率。因此，SS-GO復合材料不僅表現出優異的倍率性能，而且還表現出優異的長期循環性能。當用作鋰離子負極時，即使在10 A g^?1的高電流密度下，其放電比容量仍可達299 mAh g^?1。

此外，在2 A g^?1的高電流密度下循環2200次后，仍保持373.7 mAh g^?1的可逆比容量，容量保持率為93.1%。當用作SIBs負極時，其在3 A g^?1電流密度下的放電比容量為355 mAh g^?1，在1.0 A g^?1電流密度下循環120次后，其放電比容量為350 mAh g^?1。因此，該項工作擴展了Sb/C復合材料的設計，并為界面調制開辟了新途徑。

圖2. 電池性能

Mechanism of Fast Storage of Li/Na in Complex Sb-Based Hybrid System， Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202311478

2. Angewandte Chemie International Edition：酰胺介導的二氧化碳捕獲化學和 Mg²⁺ 導電固態電解質中間層實現穩定鎂-二氧化碳電池

鎂-CO₂ 電池被認為是能量轉換和二氧化碳固定的理想系統。然而，由于二氧化碳正極和鎂負極的可逆性差、動力學緩慢，其實際應用受到很大限制。

在此，阿德萊德大學郭再萍團隊提出了一種新的酰胺介導化學策略，以在傳統電解質中實現高度可逆和高倍率的Mg-CO₂電池。研究表明，引入的酰胺可以同時改變CO₂和Mg²⁺的反應狀態，在熱力學-動力學水平上加速CO₂正極反應，并促進Mg²⁺-導電固體電解質界面（SEI）的形成，從而使高度可逆的鎂負極。

因此，Mg-CO₂電池在-15℃下具有更強的穩定循環性能(在200 mA g^-1下循環70次，超過400 h)和高倍率性能(在100 ~ 2000 mA g^-1下，過電位為1.5 V)。

圖1. DFT計算

總之，該工作開發了酰胺介導的化學策略來提高 Mg-CO₂ 電池中正極和負極的可逆性和動力學。通過化學吸附和溶劑化作用調節包括CO₂和Mg²⁺在內的反應物。因此，在熱力學-動力學水平上實現了CO₂和Mg的高度可逆和快速的氧化還原轉化。?

本文利用PDA組裝的Mg-CO₂電池具有優異的循環穩定性，可循環70次（超過400小時），在200 mA g^-1的電流密度下放電容量為600 mAh g^-1，高倍率性能從100到2000 mA g^-1，過電位 1.5 V。因此，該策略為實現高度可充電和高倍率的Mg-CO₂電池提供了可行的方案，不僅可以有效利用溫室氣體，而且還為多價金屬-CO₂電池提供新途徑。

圖2. 界面分析

Boosted Mg-CO2 Batteries by Amide-Mediated CO2 Capture Chemistry and Mg2+-Conducting Solid-electrolyte Interphases， Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202313264

3. Nature Energy：硼酸鹽-吡喃貧電解質鋰金屬電池

設計用于鋰金屬電極的液態電解質已用于控制鋰金屬電池（LMB）中鋰沉積的形態。然而，鋰腐蝕問題仍未得到解決，阻礙了實際LMB的貧電解液的設計。

在此，韓國科學技術院Hee-Tak Kim團隊報告了一種基于硼酸鹽-吡喃的電解質來解決慢性鋰腐蝕問題。作者發現硼酸鹽-吡喃電解質將固態電解質界面中的大LiF微晶轉化為細晶或玻璃態LiF，從而通過最大限度地減少電解質分子滲透到固態電解質界面中來增強Li/電解質界面。使用硼酸鹽-吡喃電解質、高鎳層狀氧化物正極（3.83?mAh?cm^?2）和薄鋰（20?μm）組裝的LMB可提供較高的初始能量密度（>400?Wh?kg^?1）和在E/C比為1.92?g?Ah^?1時運行400個循環，容量保持率為70%。

圖1. DFT計算

總之，該工作提出電解質的關鍵特征是，它將最初在SEI中形成的LiF微晶重組為細晶或玻璃狀LiF，以最大限度地減少Li腐蝕，這與傳統電解質中發生的長期Li腐蝕形成鮮明對比。這種電解質使LMB具有較高的初始能量密度(>400 Wh kg)，并在E/C比為1.92g Ah^-1時運行400次循環，容量保持率為70%，在1.24 g Ah^-1時運行350次循環，容量保持率為73%，在0.96 g Ah^-1時運行200次循環容量保持率為85%。

冷凍透射電鏡結果表明，重組的SEI最大限度地減少了Li與液態電解質之間的直接接觸，從而有效減輕了Li腐蝕。因此，該工作為先進LMB的SEI結構設計開辟了一條有新的途徑。

圖2. BF₃-THP 介導的 LiF 重組

Borate–pyran lean electrolyte-based Li-metal batteries with minimal Li corrosion，Nature Energy 2023 DOI: 10.1038/s41560-023-01405-6

4. Energy & Environmental Science: 選擇性刻蝕高活性 (002) Zn 面可實現高效水系鋅金屬電池

鋅金屬水溶液電池（AZMB）具有安全性高、容量大、環保、價格低廉等優點，在未來全球電氣化進程中具有廣闊的應用前景。然而，鋅（Zn）在水溶液電解質中的高反應活性會導致枝晶生長、水引發的副反應，進而導致鋅的穩定性差、可逆性差，極大地限制了 AZMB 的實際應用。

在此，中南大學常智，潘安強、南京大學周豪慎等人通過選擇性蝕刻普通鋅箔中的活性（002）鋅面，可以有效地鈍化鋅金屬，從而抑制鋅枝晶的形成和水引發的副產物，最終顯著提高鋅金屬的穩定性和可逆性。因此，在4500 次的超長循環過程中，即使在 10 mA cm^-2 的侵蝕條件下，刻蝕鋅的平均庫侖效率（CE）也提高到了 99.94% 的高水平。

基于刻蝕鋅的 NH₄V₄O₁₀//Zn 軟包電池的比容量高達 317.3 mAh g^-1，即使在循環 350 次后仍能保持 85.2% 的容量。此外，一種更實用的 0.124 Ah NH₄V₄O₁₀//Zn 軟包電池在循環 80 次后仍能保持 91.23% 的高容量。

圖1. 選擇性刻蝕裸鋅箔中存在的 (002) Zn 的重要性

總之，該工作避免了構建具有高比例（002）Zn 晶面和/或具有強（002）織構的各種 Zn 金屬的常見策略，創新性地在原始 Zn 金屬中選擇性地蝕刻掉化學性質不穩定的（002）Zn 面，從而實現了 Zn 金屬的化學鈍化。研究表明，蝕刻后的 Zn 具有獨特的結構，具有規則垂直排列的 Zn 柱，能有效抑制 ZHS 在水系電解液中的生長，促進鋅離子沿著垂直的 Zn 柱成核和生長，從而徹底消除 Zn 枝晶，提高金屬鋅負極的可逆性和使用壽命。因此，基于刻蝕鋅的鋅/銅電池實現了超長的循環壽命，在 10 mA cm^-2的條件下，循環次數超過 4500 次，平均 CE 值高達 99.94%。此外，基于蝕刻鋅的 PANI-V₂O₅//Zn (PVO//Zn) 電池在超長的 2000 次循環中實現了超穩定的循環性能。

基于刻蝕鋅的NH₄V₄O₁₀//Zn （NVO//Zn）軟包電池的比容量高達 317.3 mAh g^-1，即使在循環 350 次后仍能保持 85.2% 的容量。更實用的 NVO//Zn 軟包電池輸出容量高達 0.124 Ah，80 次循環后容量保持率為 91.23%。因此，該項工作展示的策略將為提高鋅金屬的穩定性和可逆性打開一扇新的大門，并加速 AZMB 的商業化進程。

圖2. 基于刻蝕鋅金屬的水基鋅金屬電池的電化學性能

Selectively Etching-off Highly Reactive (002) Zn Facet Enable Highly Efficient Aqueous Zinc-metal Batteries，Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02522e

5. Advanced Functional Materials: 銅和鈷納米顆粒實現鋁硫電池高度穩定性和快速的動力學

鋁硫（Al-S）電池因其高能量和安全性而被視為前景廣闊的儲能設備。然而，鋁-硫電池中 S ? Al₂S₃ 反應動力學緩慢、壽命短等問題限制了其實際應用。

在此，復旦大學余學斌團隊通過結合吸附性銅、催化性鈷和導電氮摻雜碳基體的優點，制備雙金屬修飾氮摻雜碳（Cu1Co1@NC）材料。S@Cu1Co1@NC表現出優異的電化學性能（在1.5 A g^?1下循環320次后提供317.5 mAh g^?1的高容量）。此外，Cu賦予的強Al親和性和具有Co增強電導率的堅固3D支架可以調節Al³⁺沉積/剝離并成功抑制Al枝晶。

因此，Cu1Co1@NC 顯示出可忽略不計的 Al 成核過電勢，并提供超長壽命 (>10 000 h) 和出色的可逆性（庫侖效率 = 99.8–99.9%）。更重要是是，以 Cu1Co1@NC 作為二合一主體構建的Al-S 電池表現出優異的容量保留和增強的可逆性。

圖1. DFT計算

總之，該工作利用Cu1Co1@NC 既作為Al-S 電池的硫宿主，也作為 Al³⁺ 沉積/剝離的基底,實現優異的電化學性能。具體而言，Cu具有高效吸附硫化鋁的能力，可有效抑制穿梭效應，而Co可催化 S ? Al₂S₃ 的轉化反應。在 Cu 和 Co 的共同作用下，Al-S 電池具有出色的循環穩定性和反應動力學性能。在鋁負極側，Cu1Co1@NC 中的 Cu 對 Al³⁺ 具有很高的親和性，并能引導鋁的均勻成核，從而極大地防止了鋁枝晶的生長。

此外，由 Co 增強的三維多孔網絡和高導電性可適應體積變化并耗散局部電流密度，從而進一步促進鋁均勻沉積。因此，該工作為進一步提高Al-S 電池的性能，設計了一種具有更緊密活性位點的新型催化系統。

圖2. 電池性能

Copper and Cobalt Nanoparticles Enable Highly Stable and Fast Kinetics of Al–S Batteries， Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202307486

6. Energy Storage Materials: 多孔親鋰Cu-Sn固溶體集流體用于無枝晶鋰金屬電池

鋰金屬電池（LMB）具有高能量密度，但存在鋰枝晶的形成和固體電解質界面不穩定的問題。

在此，山東大學張忠華團隊通過氣相合金化與氣相脫合金相結合制造了三維多孔Cu-Sn固溶體作為LMB的集流體。作者研究了 Sn 添加對電化學性能和鋰沉積/剝離行為的影響。以多孔銅（3D-Cu）為基底，添加親鋰性錫可有效提高鋰沉積/剝離性能。在 1 mA cm^?2 電流下循環 200 次后仍可保持 95% 的庫侖效率。此外，與3D-Cu相比，固溶體中Sn的存在表現出更低的結合能（-3.223 eV）和成核過電勢（28.9 mV）。此外，該工作還通過原位微分電化學質譜法探測了氣體逸出情況。

圖1. 制備流程

總之，該工作通過 VPA-VPD 方法設計并制備了不同錫添加量的多孔銅錫固溶體合金。研究發現，以多孔 Cu-Sn 為集流體，在 Cu 中添加 Sn 會顯著影響電化學性能和鋰沉積/剝離行為。特別是，銅基體中溶解的錫降低了成核障礙，為金屬鋰沉積提供了均勻的活性位置，從而抑制了鋰枝晶的形成。

此外，孔隙結構可容納金屬鋰，從而減少對體積膨脹的負面影響。原位 DEMS 結果表明，3D-Cu_98.5Sn_1.5 集流器能有效減輕 SEI 膜的破壞，避免電解液的持續消耗，從而抑制氣體釋放。

圖2. 作用機制

Porous lithiophilic Cu-Sn solid solution current collector for dendrite-free lithium metal batteries， Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103079

7. Angewandte Chemie International Edition: 實現石榴石基固態電池中富鋰氧化物正極的高容量和高穩定性

基于富鋰錳基氧化物（LRMO）正極的固態電池（SSB）因其高能量密度和高安全性而備受關注。但界面不穩定和電化學性能低下嚴重阻礙了它們的發展。

在此，中國科學院大學劉向峰團隊設計了一種三維泡沫結構的 GaN-Li 復合負極，并成功地構建了一種基于無Co Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂ 正極和 Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂ (LLZTO) 固體電解質的高性能 SSB。界面電阻大大降低，僅為 1.53 Ω cm²，鋰對稱電池在 0.1-0.2 mA cm^-2 下可穩定循環超過 10,000 小時。全電池在 0.1C 下顯示出 245 mAh g^-1 的高初始容量，并且在 0.2C 下循環 200 次后未顯示任何容量衰減（約 100%）。

此外，電壓衰減得到了很好的抑制，從 2.96 mV/周期大幅下降到僅 0.66 mV/周期。SSB 還顯示出與液態電解質電池相當的高倍率性能（1C 時約為 170mAh g^-1）。

圖1. LRMO|LLZTO|3D-FLGN15 全電池性能測試

總之，該工作以 LLZTO 為 SE，以 3D-FLGN15 復合材料為負極，成功地制造出了基于 LRMO 的 SSB。3D-FLGN15 復合材料具有非常好的潤濕性和與 LLZTO出色的界面性能。3D-FLGN15|LLZTO|3D-FLGN15 對稱電池具有很高的 CCD 和ASR（分別為 1.4 mA cm^-2 和 1.53 Ω cm²），并且可以在 0.1-0.2 mA cm^-2 電流密度下仍可穩定循環使用 1,500 小時，顯示出優異的界面穩定性。

此外，3D-FLGN15|LLZTO|3D-FLGN15 全電池的放電比容量為 245 mAh g^-1，電壓衰減僅為 0.66 mV/周期，循環性能極佳（在 0.2C 下循環 200 次無容量衰減）。此外，與基于液態電解質的電池相比，LRMO 在 SSB 中的 OAR 可逆性大大提高。因此，該項研究為石榴石基 SE 的界面問題提供了一個獨特的解決方案，可用于優化其他類型的 SE。

圖2. 界面分析

Achieving the High Capacity and High Stability of Li-Rich Oxide Cathode in Garnet-Based Solid-State Battery， Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202315856

8. Nano Letters：基于三氟化硼四丁基銨添加劑的無氯化物電解質實現鎂電池穩定性

可充電鎂電池（RMB）已被提議為目前商業化鋰離子電池有前途的替代品。然而，傳統電解液中的鎂負極鈍化需要在電解液中使用高腐蝕性的 Cl^–。

在此，新加坡科技研究局Zhi Wei She團隊首次設計了一種以雙（六甲基二硅氮烷）鎂（Mg（HMDS）₂）和三氟甲磺酸鎂（Mg（OTf）₂）為主鹽，三氟甲磺酸四丁基銨（TBAOTf）為電解質添加劑的無氯電解液。TBAOTf 添加劑改善了鎂鹽的溶解，從而增強了電解質中的帶電物質。COMSOL模擬進一步揭示了該電解質中鎂的理想生長。研究表明，富含 MgF₂ 的固體電解質界面 (SEI) 有助于實現出色的鎂沉積/溶解且可實現高達 4.43 V穩定性窗口。

圖1. 作用機制

總之，該工作配制并測試了一種新型電解質，其中三氟甲磺酸四丁基銨（TBAOTf）作為甘醇二甲醚溶劑中傳統鎂鹽的添加劑（TBAOTf 從未作為鎂電池電解質添加劑）。與單一鎂鹽制備的電解質相比，基于混合鎂鹽的電解質性能更好。添加劑中的 TBA⁺ 離子顯著改善了鎂鹽的溶解，并提高了電解質活性。研究表明，在循環過程中形成了堅固的富含 MgF₂ 的 SEI，改善了 Mg 電鍍/剝離的可逆性。配制的電解質可實現高達 4.43 V 的穩定性窗口。

圖2. 電化學性能

Chloride-Free Electrolyte Based on Tetrabutylammonium Triflate Additive for Extended Anodic Stability in Magnesium Batteries， Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03740