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【純計算】華電楊維結/日本東北大李昊等：當前火熱的雙原子催化劑為何仍難以實現碳–碳偶聯？

金屬-氮-碳（M–N–C）雙原子催化劑（DACs）由于其多個金屬位點的存在，具有顯著提高催化劑表面CO覆蓋率的特性，因此一度被廣泛視為將CO₂電催化還原為多碳產物的理想催化劑。然而，近年的實驗研究表明，幾乎沒有DACs能夠高效產生多碳產物，反而產生大量CO作為主要產物。

成果簡介

基于此，華北電力大學（保定）楊維結、高正陽教授、山西煤化所王強、日本東北大學李昊教授（通訊作者）等人以實驗和理論上廣泛應用的Fe-Ni/Fe-Fe/Ni-Ni雙原子體系為研究對象，利用DFT密度泛函理論計算，揭示了CO₂電催化還原反應中DACs很難實現C-C耦合的原因。過去的設想認為DACs可以通過其兩個金屬位點的反應進行C–C耦合，但通過計算其surface Pourbaix diagrams發現，在CO₂還原電位下，DACs金屬之間的橋位易被CO毒化，從而阻礙了金屬-金屬位點之間C-C耦聯的發生。此外，在金屬間橋位存在一個CO的情況下，形成*CO+*COH或*CO+*CHO的熱力學能量相對于形成*CO+*CO更高，因此從理論上來說，橋位-金屬位點之間的C-C耦聯也是不可行的。

此外，通過建立DACs上CO₂還原反應的線性比例關系和微觀動力學模型，進一步揭示了CO的形成對于其他還原產物更加有利的現象，這與目前的實驗結果相一致。通過對實際電化學環境下DACs的表面覆蓋情況進行分析，結合反應路徑分析和微觀動力學模型，研究人員揭示了雙原子催化劑實現C?C耦聯仍然很困難的原因，并提出通過調節橋位上*CO的吸附強度，以提高在DACs上CO₂還原的選擇性和活性。