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西工大黃維/艾偉AEM:可持續雙層界面實現持久穩定的鋰金屬負極

西工大黃維/艾偉AEM:可持續雙層界面實現持久穩定的鋰金屬負極

鋰金屬負極(LMA)是下一代高能量電池的關鍵,它的比容量高達 3860 mAh g-1,與標準氫電極相比,電勢低至 -3.04 V。這些特性使得鋰金屬電池(LMBs)在與氧氣或硫等高容量正極配對時,能量密度可達到 500 Wh kg-1,大大超過目前領先的鋰離子電池。然而,在循環過程中,固有的 SEI 會因電極體積膨脹而破裂,從而形成鋰枝晶成核的 “熱點”。這種固有的不穩定性凸顯了一個關鍵挑戰,要想充分發揮 LMA 在高能量密度電池系統中的潛力,就必須解決這個問題。

西工大黃維/艾偉AEM:可持續雙層界面實現持久穩定的鋰金屬負極

在此,西北工業大學黃維教授、艾偉教授團隊采用聯合電紡絲-軋制技術開發了一種可持續的雙層界面(SDI)保護鋰負極。在這種 SDI 中,聚丙烯腈(PAN)納米纖維可使整個電解質中的鋰離子通量均勻化,并緩解電極體積膨脹。

更重要的是,親鋰金屬離子的持續釋放有助于在原位構建合金相,從而促進鋰離子傳輸和鋰的均勻沉積。在 SDI 薄膜的動態保護下,合金層上的裂紋可在循環過程中及時修復,從而確保電解質-負極界面的有效控制和鋰金屬膜的長期穩定。

經過驗證,使用 PAN/SnCl2 薄膜作為 SDI 原型,對稱電池在 5 mA cm-2 和 5 mAh cm-2 的條件下實現了 5200 小時(≈7 個月)的超長循環。與硫正極(在醚電解質中)或 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 正極(在酯電解質中)配對時,全電池表現出卓越的穩定性和倍率性能。

西工大黃維/艾偉AEM:可持續雙層界面實現持久穩定的鋰金屬負極

圖1. 雙層界面的制備及形貌表征

總之,該工作為實現 LMA 的持久穩定性提出了一種由電紡納米纖維層和原位 LixM 合金界面組成的 SDI 層。在長期鋰循環過程中,上層聚合物納米纖維層有助于鋰離子在電極表面均勻分布。此外,它還能持續提供金屬離子,為下層的鋰-M 合金中界面提供支持,而下層的鋰-M 合金界面具有優異的親鋰性和快速離子傳輸特性。

此外,由此產生的合金界面通過分散鋰金屬表面的局部電流密度,確保了均勻的鋰成核和沉積。優化后的 PAN/SnCl2-Li 負極具有 45 mV 的低成核過電位、99.52% 的高平均 CE 、超過 5200 h(≈7 個月)的超長循環壽命、5 mA cm-2 的高電流密度和 5 mAh cm-2 的高面積容量。因此,該種界面設計不僅有助于加深對穩定電解質負極界面的理解,而且可推動高性能 LMB 的商業化發展。

西工大黃維/艾偉AEM:可持續雙層界面實現持久穩定的鋰金屬負極

圖2.電池性能

Sustainable Dual-Layered Interface for Long-Lasting Stabilization of Lithium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302695

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