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由于溶劑和陰離子與Li⁺的競爭配位，溫度的變化導致Li⁺的初級溶劑化結構發生相應的轉變；然而，具體的變化和對界面化學的影響研究較少且不明確。

在此，復旦大學夏永姚團隊研究了石墨負極化成溫度對溶劑化結構、界面化學和電化學性能的影響，以找出結構-性能之間的關系。光譜分析和分子動力學模擬表明，溫度升高導致Li⁺的初級溶劑化結構中Li⁺-陰離子相互作用增強，Li⁺-溶劑相互作用減弱。隨著溫度的升高，容易產生陰離子為主的溶劑化鞘和相應的富無機固體電解質界面(SEI)。

然而，在高溫下，更多的溶劑傾向于被還原，導致界面中有機物質明顯增加。在溫度響應的溶劑化結構和熱還原的協同作用下，在25℃下形成的SEI已被裝備為一種穩定的富LiF無機膜，具有中等厚度和低能壘，用于平穩的Li⁺擴散。這些特性使石墨負極在25℃下5C時具有256 mAh g^?1的高倍率能力，與25℃時相比，即使在?45℃時也具有50.4%的高容量保持率。

圖1. 溶劑化結構

總之，該工作通過深入的理論和實驗分析，揭示了Gr負極的結構-性能關系，很好地描述了溫度如何影響溶劑化鞘、界面化學和電化學性能。研究表面，隨著溫度的升高，更多的FSI^–陰離子和更少的溶劑參與Li⁺的初級溶劑化鞘，導致Li⁺-FSI^–陰離子相互作用增強，離子-偶極子相互作用減弱。

隨著溫度的升高，產生了陰離子為主的溶劑化結構和富無機界面相。同時，PDOS計算證明，EDFA溶劑的還原穩定性隨著溫度的升高而降低，導致SEI在高溫下形成較高的有機組分。獨特的溶劑化結構和溶劑在25℃下適度的還原穩定性，生成了穩定的富LiF無機SEI，可以有效地防止與電解質的負反應。這種SEI極大地促進了Li⁺遷移。這些特性使得Gr負極在5C下具有256 mAh g^?1的高倍率性能和長循環穩定性，在25℃下循環300次后容量保持率為93.3%。

此外，在25℃下形成SEI的Gr負極在-45℃下獲得了175 mAh g^-1的高可逆容量，與25℃相比，容量保持率為50.4%。因此，該項工作揭示了溫度響應的溶劑化鞘和界面化學，為理解電解質在分子水平上的行為提供了見解。

圖2. 電池性能

Unraveling the temperature-responsive solvation structure and interfacial chemistry for graphite anode， Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03176d

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復旦夏永姚EES：石墨負極的溫度響應溶劑化結構及界面化學研究

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