構型匹配和電子結構對于催化劑在鋰硫電池（LSB）中有效促進多硫化鋰（LiPS）的轉化至關重要，但傳統催化劑通常只有一個活性中心，很難對其進行定制。

在此，廣東工業大學黃少銘、張琪等人通過操縱不同極性活性位點之間的距離和調節金屬中心的電子結構，制備了一系列雙活性中心 MOFs（D-MOFs），從而匹配了長鏈鋰離子電池的構型，優化了金屬硫軌道雜化。

此外，在碳納米管上原位軸向組裝定制的 D-MOFs 可提供分層的硫宿主，從而顯著提高 LSB 性能，在高硫負荷和貧電解質條件下實現高磁通量（10.04 mAh cm^-2），并制成高能量密度（310.7 Wh kg^-1）的軟包電池。

圖1. MOF 主體的多尺度設計和表征

總之，該工作通過調節不同催化中心之間的相互作用范圍和定制金屬中心，在分子/原子水平上精細調節吸附強度和催化效果。理論計算和實驗證實，D-MOF-Cu具有更好的構型兼容性和優化的金屬中心和 LiPS 之間的軌道雜化，進而比其類似物具有更高的催化活性。

此外，D-MOFs 在 CNT 上的原位組裝實現了基于 MOF 的納米線，可作為高效的硫宿主。這種宿主可儲存硫且促進鋰離子電池的轉化并加快電子轉移、具有出色的長循環穩定性和較低的衰減率、在高硫負荷下，鋰離子電池的平均容量高達 10.04 mAh cm^-2。因此，該工作證明了雙活性中心 MOFs 作為高效鋰離子電池轉化催化劑將為高能量密度 LSB 的先進多孔硫載體設計提供啟示。

圖2. D-MOF-Cu 催化過程的機理

Engineering Configuration Compatibility and Electronic Structure in Axially Assembled Metal–Organic Framework Nanowires for High-Performance Lithium Sulfur Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01698