用單原子修飾鉑(Pt)提供了一種有前途的方法來調整其催化活性。基于此,中國石油大學陳艷麗教授(通訊作者)等人報道了一種創新的輔助活性位點(AAS)策略,構建了高負載(3.46wt.%)單一Fe-N4作為AAS,并進一步與小Pt納米顆粒雜化,以增強氧還原反應(ORR)和甲醇氧化反應(MOR)的活性。
對于ORR,Pt/HFeSA-HCS在0.90 V下表現出較高的質量活性(MA)(0.98 A mgPt-1)和比活性(SA)(1.39 mA cmPt-2),20000次循環后MA(3.0%)和SA(2.2%)的降解最小。對于MOR,Pt/HFeSA-HCS在峰值處表現出異常的MA(3.21 A mgPt-1)和SA(4.27 mA cmPt-2),分別是商業Pt/C的15.3倍和11.5倍。
理論計算表明,摻入Fe-N4位點作為Pt納米顆粒的AAS不僅可以通過促進Pt納米顆粒上的CO轉化為CO2來提高MOR效率,而且還可以通過促進*OH在Pt納米顆粒上的脫附來促進ORR過程,從而使Pt/HFeSA-HCS對ORR和MOR都具有優異的催化性能。
總體而言,本文為設計用于ORR和MOR的Pt基雙功能催化劑提供了一條新的途徑,為單原子和Pt基復合電催化劑的未來研究提供了廣闊的前景。
Enhanced Activity of Small Pt Nanoparticles Decorated with High-Loading Single Fe-N4 for Methanol Oxidation and Oxygen Reduction via the Assistive Active Sites Strategy. Samll, 2023, DOI: 10.1002/smll.202308473.
https://doi.org/10.1002/smll.202308473.
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