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?Angew.：通過重構(gòu)的氨基功能化銦-有機(jī)骨架電催化劑將二氧化碳高效電化學(xué)還原為甲酸鹽

開發(fā)高效的電催化劑是實(shí)現(xiàn)電化學(xué)還原二氧化碳產(chǎn)生高價(jià)值化學(xué)物質(zhì)和燃料的關(guān)鍵。在許多催化劑中，銦基催化劑對(duì)甲酸鹽產(chǎn)品具有極高的選擇性，由于其低毒性和環(huán)境友好性，它們被認(rèn)為是二氧化碳還原生產(chǎn)甲酸鹽的潛在催化劑。然而，低固有活性和低穩(wěn)定性限制了它們?cè)诙趸歼€原中的進(jìn)一步應(yīng)用。

基于此，華中科技大學(xué)夏寶玉等人報(bào)道了一種氨基功能化的銦有機(jī)框架用于電催化二氧化碳還原為甲酸鹽。其固定化的表面氨基增強(qiáng)了二氧化碳的吸收和激活，穩(wěn)定了活性中間體。盡管在電催化過程中功能化銦催化劑不可避免地還原和重建，但該功能化過程增強(qiáng)了催化轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的能力。

重建的氨基功能化銦基催化劑在液相流動(dòng)池中，-1.1 V時(shí)的部分電流密度為108 mA cm^-2，法拉第效率可達(dá)94.4%；在MEA結(jié)構(gòu)中的3.4 V電壓下實(shí)現(xiàn)800 mA cm^-2的高電流密度。這項(xiàng)工作不僅提供了混合電催化劑的分子功能化和組裝概念，還為電催化劑的演化和二氧化碳電催化劑的反應(yīng)器優(yōu)化提供了有價(jià)值的理解。

Efficient electroconversion of carbon dioxide to formate by a reconstructed amino-functionalized indium-organic framework electrocatalyst. Angew. Chem. Int. Ed., 2021.

https://doi.org/10.1002/anie.202107523

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