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阿德萊德大學喬世璋，Yao Zheng和南京理工大學段靜靜等人報道通過Cu催化劑上的雜原子工程實現可靠的安培級CO₂到C₂₊電解過程；在CO₂RR條件下，具有雜原子（N、P、S、O）的Cu基化合物被電化學還原為雜原子衍生的Cu，并伴隨顯著的結構重建；N調控的Cu(N-Cu)催化劑表現出最佳的CO₂轉化為C₂₊的生產率，在-1100 mA cm^-2下的法拉第效率為73.7%，在-900 mA cm^-2下的能量效率為37.2%；更重要的是，它在-1.15V vs RHE時實現-909 mA cm^-2的C₂₊部分電流密度。

由于*CO被認為是C-C偶聯到C₂₊產物的關鍵中間體，因此研究*CO吸附能描述符使我們能夠研究CO₂RR選擇性的來源。

DFT計算用于研究雜原子如何影響Cu表面上的*CO吸附強度。在X-Cu和Cu(100)表面上探索五個不同的吸附位點用于*CO吸附。對于雜原子上的中空位點（位點1），與純Cu相比，所有雜原子調控的Cu催化劑都表現出降低的E_ad*CO，表明在引入雜原子后促進*CO吸附。特別是，N-Cu表現出最低的E_ad*CO(-2.02eV)，因此具有最強的*CO吸附。然而，對于雜原子周圍的其他吸附位點（位點2-5），發現在Cu、P-Cu、S-Cu和O-Cu上E_ad*CO逐漸增加，而只有N-Cu表現出相比Cu降低的E_ad*CO。結果表明在所有五個位點中，N-Cu(100)表面上最有利E_ad*CO，表明*CO吸附顯著增強。

在所有雜原子優化的Cu中，N-Cu具有最低的氫吸附自由能(ΔG_H*)(-0.788eV)確認抑制的HER過程。相比之下，P-Cu(-0.028eV)和S-Cu(-0.215eV)上的ΔG_H*值更接近于零，導致競爭性的H₂產生。與E_ad*CO在O-Cu和Cu上的橋和頂部位置相比，N-Cu在兩個位置上都表現出最好的*CO覆蓋率。進一步，與*H吸附相比，*CO在N-Cu上的吸附增強，*CO的強吸附將確保其表面有足夠的*CO覆蓋。因此，由于*CO占據催化活性位點，HER過程被抑制，增強C-C偶聯和CO₂-to-C₂₊的產生。

Min Zheng, Pengtang Wang, Xing Zhi et al. Electrocatalytic CO2?to?C2+ with Ampere-Level Current on Heteroatom-Engineered Copper via Tuning *CO Intermediate Coverage. J. Am. Chem. Soc. 2022.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c06820

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JACS：調節中間體覆蓋實現安培級的電催化CO2?to?C2+過程

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