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?侯仰龍/趙玉峰/王靜Angew：通過(guò)Mg/Fe雙位點(diǎn)催化劑中的局部場(chǎng)畸變改善電催化OER

具有金屬-氮-碳（M-N-C）構(gòu)型的過(guò)渡金屬單原子電催化劑（SAC）在析氧反應(yīng)（OER）中顯示出巨大的潛力，調(diào)制M-N-C中的自旋組態(tài)以增強(qiáng)自旋敏感的OER能級(jí)勢(shì)在必行，但這仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，北京大學(xué)侯仰龍教授，上海大學(xué)趙玉峰教授，燕山大學(xué)王靜教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)在Fe-N-C結(jié)構(gòu)中引入主族元素（Mg）引起的中低自旋躍遷的局部場(chǎng)畸變，并揭示了增強(qiáng)OER活性的潛在起源。

研究發(fā)現(xiàn)，Mg²⁺和Fe²⁺之間較大的離子半徑不匹配會(huì)引起FeN₄面內(nèi)方形局部場(chǎng)變形，從而觸發(fā)Fe²⁺從中自旋（d_xy²d_xz²d_yz¹d_z2¹，2.96 μ_B）到低自旋（d_xy²d_xz²d_yz²，0.95 μ_B）的有利自旋躍遷，從而通過(guò)吉布斯自由能調(diào)節(jié)了基元步驟的熱力學(xué)。

所獲得的Mg/Fe雙位點(diǎn)催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性，在10 mA cm^-2下的過(guò)電位為224 mV，且整體水分解在10 mA cm^-2下的電解電壓僅為1.542 V，優(yōu)于目前最先進(jìn)的過(guò)渡金屬SAC。

本文通過(guò)金屬雙位點(diǎn)和碳/氮協(xié)同策略的設(shè)計(jì)可以顯著調(diào)整局部幾何對(duì)稱性，得到的低自旋Fe²⁺對(duì)關(guān)鍵反應(yīng)中間體*O表現(xiàn)出良好的結(jié)合能，從而降低了4e^– OER的過(guò)電位。這項(xiàng)工作提出了一種有前景的調(diào)控鐵自旋的策略，以提高單原子催化劑的電催化性能，為探索低成本、高性能的催化劑開辟了廣闊的領(lǐng)域。

Improving Electrocatalytic Oxygen Evolution through Local Field Distortion in Mg/Fe Dual-site Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202314303.

https://doi.org/10.1002/anie.202314303.

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