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Appl. Catal. B Environ.:有序Co氧化物的協同效應提高高級氧化過程中的催化活性

Appl. Catal. B Environ.:有序Co氧化物的協同效應提高高級氧化過程中的催化活性
協同效應在許多環境/能源領域的催化劑設計中經常被使用,但是在廢水修復中催化高級氧化過程(AOPs)發揮最大協同效應的機理和分子水平結構尚不清楚。近日,南京工業大學邵宗平教授和周嵬教授、中科院上海應用物理研究所Jing Zhou(共同通訊作者)等人報道了一種通過設計鈣鈦礦族RBaCo2O6-δ(R=鑭系元素)的模型,在八面體配位(Co4+?oct)中的Co4+和錐體配位(Co3+?pyr)中的Co3+,證實了不飽和(Co3+?pyr)和金屬(Co4+?oct)位點,對高效過氧單硫酸鹽(PMS)活化的協同作用。
Appl. Catal. B Environ.:有序Co氧化物的協同效應提高高級氧化過程中的催化活性
圖1 催化示意圖
通過X射線吸收光譜和理論計算結果表明,Co3+?pyr和Co4+?oct協同作用,促進了PMS的吸附和O-O鍵的斷裂,進而促進Co3+/Co4+氧化還原循環生成自由基。
Appl. Catal. B Environ.:有序Co氧化物的協同效應提高高級氧化過程中的催化活性
圖2 Co4+?oct和Co3+?pyr在PMS活化的優勢圖
當Co3+?pyr/Co4+?oct的比例適當且分布有序時,Gd0.5La0.5BaCo2O5.75對污染物的降解表現出顯著的催化活性,其催化性能優于以往報道的所有與Co4+有關的氧化物。該工作對合理設計高效的金屬氧化物催化劑具有一定的指導意義。
Appl. Catal. B Environ.:有序Co氧化物的協同效應提高高級氧化過程中的催化活性
圖3 催化性能
Synergistic effects in ordered Co oxides for boosting catalytic activity in advanced oxidation processes.?Appl. Catal. B Environ.,?2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120463.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120463.

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