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李春忠&李宇航Angew.：超配位N4-Ni1-O2用于選擇性電合成H2O2

華東理工大學李春忠和李宇航等人報道通過將羧基功能化的多壁碳納米管作為底物為常規Ni-N₄提供額外的O配位，合成包含由四個N和兩個O原子（即N₄-Ni₁-O₂）配位的單原子Ni位點的催化劑；N₄-Ni₁-O₂催化劑上在200 mA cm^-2電流密度下的陰極能量效率約為82%和H₂O₂法拉第效率（FE）為~96%。

為研究超配位 N₄-Ni₁-O₂結構對2e-ORR的關鍵作用，密度泛函理論（DFT）模擬研究N₄-Ni₁-O₂、N₄-Ni₁-O₁、N₄-Ni₁-C、N₄-Ni₁和OCNT模型對電化學合成H₂O₂的作用。構建N₄-Ni₁-O₂表面反應中間體的構型和2e-/4e-ORR的自由能圖。2e-/4e-ORR涉及兩個相互競爭的反應來決定活性：(I) *OOH + (H⁺ + e^?) → *O + H₂O; (II) *OOH + (H⁺ + e^?) → H₂O₂，其中*代表活性位點上的吸附中間體。H₂O₂的選擇性可以通過OOH*脫附或OOH*解離為O*和OH^–的能壘來確定。

N₄-Ni₁-O₂結構上的2e^–反應路徑更加有利，因為OOH*脫附(0.31eV)低于OOH*解離(0.33eV)。與其他樣品（N₄-Ni₁-O₁：0.40eV，OCNT：0.44eV，N₄-Ni₁-C₁：1.14eV，Ni-N₄：1.15eV）相比，低OOH*脫附能表明具有額外兩個配位的O原子的N₄-Ni₁-O₂有利于反應動力學，從而提高2e^–ORR性能。

Chuqian Xiao, Ling Cheng et al. Super-Coordinated N4-Ni1-O2 for Selective H2O2 Electrosynthesis at High Current Densities. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202206544

https://doi.org/10.1002/anie.202206544

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