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?????Angew.：EMSI助力單原子位點(diǎn)催化劑，實(shí)現(xiàn)高效HER

目前，通過(guò)已有策略開(kāi)發(fā)出具有高效性能的析氫反應(yīng)（HER）催化劑的非鉑（Pt）催化劑仍然存在很大的困難，因此有必要開(kāi)發(fā)新的催化劑設(shè)計(jì)方法。近日，清華大學(xué)王定勝教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種通過(guò)電子金屬-載體相互作用（EMSI）來(lái)設(shè)計(jì)催化劑，并證明這是一種尋找高效催化劑的可靠策略。

作者首先進(jìn)行了密度泛函理論（DFT）計(jì)算，以設(shè)計(jì)出合適的催化劑EMSI。在計(jì)算過(guò)程中，作者應(yīng)用了M1-M2-X（X=C, N, O）的模型。在選擇的催化劑中，作者發(fā)現(xiàn)具有Rh1-Ti2C2活性位點(diǎn)的Rh1-TiC的EMSI是最適合HER的催化劑。

圖1 理論設(shè)計(jì)過(guò)程

電化學(xué)實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證明了EMSI策略的可行性。Rh1-TiC單原子位點(diǎn)催化劑表現(xiàn)出比最先進(jìn)Pt/C更高的催化效率。在酸性介質(zhì)中，在電流密度為10 mA·cm^-2和100 mA·cm^-2下實(shí)現(xiàn)了22 mV和86 mV的低過(guò)電位，Tafel斜率為25 mV·dec^-1，質(zhì)量活性54403.9 mA·cm^-2·mg_Rh^-1（Pt/C僅為192.2 mA·cm^-2·mg_Pt^-1）。此外，對(duì)比Pt/C，其還顯示出優(yōu)異的節(jié)能優(yōu)勢(shì)，在2 kA·m^-2時(shí)耗電量降低約20%。因此，作者認(rèn)為調(diào)節(jié)EMSI的策略可以作為SACs下一步實(shí)現(xiàn)高催化效率的一種可能途徑。

圖2 電化學(xué)表征

The electronic metal-support interaction directing the design of single atomic site catalyst: achieving high efficiency towards hydrogen evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202107123.

https://doi.org/10.1002/anie.202107123.

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