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?Nat. Commun.:選擇性>99%!表層S將CuS轉化為Cu用于電催化炔烴半加氫

?Nat. Commun.:選擇性>99%!表層S將CuS轉化為Cu用于電催化炔烴半加氫
以水為氫源,利用低成本的無貴金屬催化劑進行電催化炔烴半加氫制取烯烴是一種非常理想的方法,但是由于其通常過度加氫而生成不需要的烷烴存在挑戰性。近日,天津大學張兵教授(通訊作者)等人報道了一種理想的催化劑應與水電解產生的活性氫原子(H*)具有適當的結合能,并與烯烴具有較弱的吸附,從而促進炔烴的半加氫反應,避免過量加氫。
?Nat. Commun.:選擇性>99%!表層S將CuS轉化為Cu用于電催化炔烴半加氫
因此,作者通過原位電化學還原硫化銅,設計合成了表面硫摻雜和吸附的低配位銅納米線海綿,并以水為氫源,實現了炔烴的電催化半加氫,其選擇性超過99%,優于無表面硫的銅納米線海綿。
?Nat. Commun.:選擇性>99%!表層S將CuS轉化為Cu用于電催化炔烴半加氫
圖1 在陰極電位下,CuS NAs轉化為Cu-S NSs
在KOH電解質中,表面吸附的S2-和K+之間的硫陰離子-水合陽離子(S2--K+(H2O)n)網絡促進了水電解生產活性H*。微量硫的摻雜減弱了烯烴的吸附,避免了過量加氫。該催化劑具有底物范圍寬、烯烴選擇性高達99%、還原基團相容性好、易于合成氘化烯烴的優點,顯示了該方法的應用前景。
?Nat. Commun.:選擇性>99%!表層S將CuS轉化為Cu用于電催化炔烴半加氫
圖2 原位形成Cu-S NSs電催化炔烴半加氫的性能
Converting copper sulfide to copper with surface sulfur for electrocatalytic alkyne semi-hydrogenation with water. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24059-y.
https://doi.org/10.1038/s41467-021-24059-y.

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